Il a été ordonné prêtre le , incardiné dans l'Institut Notre-Dame de Vie.
Après un premier ministère comme enseignant de théologie au studium de l'Institut Notre-Dame de Vie et comme aumônier de collège et de lycée, il a été appelé par le cardinalJean-Marie Lustiger pour devenir son secrétaire particulier, charge qu'il a assumée de 1986 à 1991.
Après avoir ouvert une maison accueillant à Bruxelles des séminaristes et des prêtres venus suivre des cours dans plusieurs lieux de formation de la capitale belge, il est revenu à Paris comme directeur de l'école cathédrale de l'archidiocèse de Paris.
Il devient l'archevêque de Rennes, Dol et Saint-Malo le , à la mort de François Saint-Macary. Le , il reçoit un évêque auxiliaire en la personne de Nicolas Souchu[6]. Ce dernier le seconde pendant neuf ans, jusqu'au lorsqu'il est nommé évêque d'Aire et Dax.
Au sein de la Conférence des évêques de France, il est membre de la Commission de la doctrinale et actuellement[Quand ?] membre du comité « Études et projets ». Le , il est réélu comme membre du Comité études et projet de la Conférence des évêques de France pour un mandat de trois ans[7] et élu en 2011 président de la Commission épiscopale catéchèse et le catéchuménat[8].
Écologie et bioéthique, un nouveau chemin !, éd. Balland,
Prises de position
Sur la recherche sur l'embryon humain
À l'automne 2006, alors qu'une polémique s'engage en France à propos du Téléthon dont une partie des dons sont utilisés pour la recherche sur l'embryon humain, Pierre d'Ornellas rappelle que l'Église veut défendre la dignité intrinsèque de tout être humain dès sa conception, c'est pourquoi elle n'accepte de recherches sur l'embryon humain que celles qui ont un but thérapeutique direct pour l'embryon lui-même[9].
Enseignement catholique
En , à peine installé dans l'archidiocèse de Rennes, il appelle les écoles privées catholiques à ne pas avoir peur d'affirmer leur caractère catholique[10].
Affaire d'excommunications au Brésil
En 2009, il critique l'attitude de l'archevêque Sobrinho qui avait excommunié au Brésil la mère d'une fillette qui avait avorté après avoir subi un inceste[11].
Pièce de théâtre de Castellucci au Théâtre national de Bretagne
Le à Rennes, il prend position à propos de la manifestation organisée par l'Institut Civitas et réunissant 2 000 personnes, contre la représentation de la pièce de Romeo CastellucciSur le concept du visage du fils de Dieu au théâtre national de Bretagne, ainsi que contre la « christianophobie ».
Il se dit « affligé profondément » par « la virulence avec laquelle certains s'en prennent à des œuvres théâtrales »[12], il affirme aussi que la question posée par la pièce est : « Comment la beauté du Christ est-elle présente dans la déchéance la plus ordinaire ? » Si le passage le plus polémique de la pièce est un jet d’excréments sur l'effigie du Christ, il est selon Pierre d'Ornellas « impossible d'interpréter cette pièce comme une violence faite au Christ, bien au contraire »[13]. Il juge aussi qu'il « n'y a pas de christianophobie [car] le Christ sur la Croix a intégré tous les blasphèmes des hommes [et] toutes les dérisions ».
Il s'est ainsi désolidarisé de la position d'autres évêques comme Raymond Centène, évêque de Vannes.
Gestion des crimes sexuels
En 2008, l'archevêque Pierre d'Ornellas est informé que Gaël Carissan, ordonné en 2000, prêtre de Saint-Malo, a eu des relations sexuelles avec un adolescent entre 2004 et 2006, essentiellement à Rennes et à Rome. Il ne dénonce pas le prêtre aux autorités judiciaires et décide simplement de le déplacer dans une communauté de l'Arche. Gaël Carissan est finalement condamné en 2019 à cinq ans de prison, dont trois avec sursis, pour agressions sexuelles. Pendant l'instruction, les enquêteurs ont trouvé près de 4 000 photos et films pornographiques homosexuels et hétérosexuels dans l'ordinateur de Gaël Carissan[14],[15].
Pierre d'Ornellas, accompagnateur spirituel de la Communauté de l’Arche, charge en 2014 le père Paul-Dominique Marcovits d'enquêter sur les abus sexuels du père Thomas Philippe, fondateur de l'Arche. L'enquête canonique conclut à la véracité des abus sexuels commis par le prêtre sur de jeunes femmes accompagnées[16],[17].
En 2018, il publie une tribune dans Ouest-France où il souhaite « faire heureusement la vérité sur les abus sexuels »[18].
Durant l'entre-deux-tours, il s'oppose, sans la citer, à Marine Le Pen, mettant en avant « la construction européenne », l’« accueil de l’étranger » et une « économie ouverte sur le monde »[22].