W swojej karierze Pietrangeli cztery razy dochodził do singlowych finałów na kortach French Championships, z czego dwa razy osiągał ostateczny triumf. Wygrywał edycje z sezonów 1959 i 1960. Dwukrotnie przegrywał w finale, za każdym razem z Manuelem Santaną, w 1961 i 1964. Podczas zawodów w 1959 zwyciężył także w grze podwójnej wspólnie z Orlandem Sirolą. Para Pietrangeli–Sirola była także w finale w 1955. Pietrangeli zdobył także tytuł w konkurencji gry mieszanej w 1958 partnerując Shirley Bloomer.
Tenisista włoski startował także z sukcesami na Wimbledonie, zostając finalistą debla w 1956 razem z Orlandem Sirolą.
W latach 1954–1972 reprezentował Włochy w Pucharze Davisa. Nie wygrał trofeum jako tenisista, jednak był finalistą zawodów w latach 1960 i 1961, gdy Włosi przegrywali z Australią. Pietrangeli zagrał w Pucharze Davisa w 164 meczach odnosząc 120 zwycięstw. W 1976, już jako kapitan, doprowadził Włochy do pierwszego w historii tytułu w turnieju[1].
