Henri Grandsire begann seine Motorsportkarriere in den frühen 1950er-Jahren in der Formel Junior. Mit einem Stanguellini wurde er 1959 Fünfter und 1960 Siebter im Europapokal. 1963 wurde er Werksfahrer bei Alpine und sicherte sich 1964 mit vier Laufsiegen den Titel in der französischen Formel-3-Meisterschaft. Bis Mitte der 1960er-Jahre fuhr er Formel-3- und Formel-2-Rennen für das französische Rennteam, dann verlegte er sich immer mehr auf den Sportwagensport.
Beim 1000-km-Rennen von Paris konnte er 1964 (mit Rosinski) einen Klassensieg feiern und 1968 mit Jean Guichet den vierten Gesamtrang feiern. 1968 hatte er beim Training zum 1000-km-Rennen auf dem Nürburgring einen schweren Unfall. Der Alpine A220 bekam auf einer Bodenwelle im Streckenabschnitt Döttinger Höhe Unterluft und hob ab. Der Wagen überschlug sich und rutsche auf dem Dach fast hundert Meter weit, ehe er zum Stillstand kam. Da das Cockpit kaum beschädigt wurde, erlitt der Franzose nur leichte Verletzungen.
Einem breiten französischen Publikum wurde Grandsire – der seine Rennkarriere 1969 beendete – 1967 bekannt, als er in 13 Folgen die Comicfigur Michel Vaillant in der Fernsehserie Die Abenteuer von Michel Vaillant verkörperte.