Darrigade fu campione nazionale su strada nel 1955. Vinse il titolo di campione del mondo su strada nel 1959 a Zandvoort (davanti all'italiano Michele Gismondi), e giunse secondo nel 1960 dietro Rik Van Looy e terzo due volte, nel 1957 e nel 1958. È l'unico ciclista ad essere salito sul podio dei Campionati del mondo per quattro anni consecutivi.
Negli anni cinquanta e negli anni sessanta fu tra i protagonisti del Tour de France, nel quale vinse ventidue tappe e, per due volte, la classifica a punti (nel 1959 e nel 1961), indossando diciannove volte la maglia gialla.
Fu protagonista della drammatica volata nel velodromo parigino durante l'ultima tappa del Tour 1958 (poi vinta dall'italiano Pierino Baffi). Al primo posto e a pochi metri dal traguardo, Darrigade urtò violentemente la testa contro il giardiniere del Parc des Princes sportosi imprudentemente per vedere l'arrivo dei corridori. L'uomo ebbe la peggio, spirando dopo 12 giorni di agonia.
È l'unico ciclista ad aver vinto almeno una tappa in dieci edizioni consecutive del Tour (dal 1955 al 1964). Partecipò due volte al Giro d'Italia, nel 1959 e nel 1960, vincendo una tappa nel 1960.
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