Vào ngày 11 tháng 5, Smalley tham gia cùng các tàu khu trục USS Rowe (DD-564) và USS Stoddard (DD-566) để hộ tống chiếc tàu sân bayUSS Ticonderoga (CV-14) đi đến đảo san hô Ulithi. Một tuần sau đó, máy bay từ chiếc tàu sân bay đã tấn công đảo Taroa; và trong trận không kích này, Smalley đã cứu vớt một phi công của một máy bay ném bom-ngư lôi bị bắn rơi. Sang ngày 4 tháng 6, nó đi đến ngoài khơi Okinawa để hỗ trợ cho việc chiếm đóng hòn đảo bị tranh chấp căng thẳng này. Nó được phân nhiệm vụ cột mốc radar, bao gồm việc tuần tra chống tàu ngầm và bảo vệ phòng không cho khu vực vận chuyển. Sau đó đội của nó tham gia cuộc tấn công lên chính quốc Nhật Bản, càn quét mặt biển, tuần tra chiến đấu trên không, trinh sát và bắn phá bờ biển. Hoạt động bắn phá cuối cùng của nó diễn ra vào ngày 23 tháng 7, khi nó nả pháo xuống Chichi-jima.
Sự kiện Chiến tranh Triều Tiên nổ ra đã khiến Smalley được cho nhập biên chế trở lại vào ngày 3 tháng 7 năm 1951. Sau khi huấn luyện ôn tập tại vịnh Guantánamo, Cuba, nó lên đường đi đến Newport, Rhode Island, cảng nhà mới của nó, vào ngày 10 tháng 12. Chiếc tàu khu trục trải qua suốt năm 1952 thực hành huấn luyện, bảo trì và hiệu chỉnh thiết bị; và sau một đợt sửa chữa tại Xưởng hải quân Boston vào mùa Xuân năm 1953, nó lên đường vào ngày 19 tháng 5 để đi sang Triều Tiên. Đi đến khu vực chiến sự vào ngày 2 tháng 7, nó hoạt động canh phòng máy bay cho tàu sân bay USS Princeton (CV-37), rồi tiếp tục hoạt động cùng Lực lượng Đặc nhiệm 77, khi máy bay của lực lượng này tiến hành các cuộc không kích "Cherokee" nổi tiếng, cho đến khi ký kết hiệp định ngừng bắn vào ngày 27 tháng 7 năm 1953.
Trong năm 1956, Smalley hoạt động tại vùng biển Caribe, tiếp nối bởi một giai đoạn bảo trì trong ụ tàu. Sang năm 1957, nó rời Newport cho một chuyến đi biểu dương lực lượng của Lực lượng Trung Đông tại các cảng dọc theo bờ Đông Châu Phi và dọc theo bờ vịnh Ba Tư. Trên đường đi, chiếc tàu khu trục ghé viếng thăm Sierra Leone, Cape Town và Mombasa, Kenya trước khi đi đến Karachi, Pakistan vào ngày 10 tháng 2. Sau hia chuyến khứ hồi đến Bahrain thuộc vùng vịnh Ba Tư, nó rời khu vực vào tháng 4, quay trở về nhà ngang qua Mombasa, Cape Town, Freetown và Sierra Leone.
Vào ngày 12 tháng 6 năm 1957, Smalley đi vào ụ tàu tại Xưởng hải quân Charleston, và đến ngày 23 tháng 8, nó rời cảng nhà để đi đến Xưởng hải quân Philadelphia. Nó được cho xuất biên chế tại đây và được đưa về Hạm đội Dự bị Đại Tây Dương. Con tàu bị bỏ không tại Philadelphia cho đến khi tên nó được rút khỏi danh sách Đăng bạ Hải quân vào ngày 1 tháng 4 năm 1965 và được bán cho hãng Norfolk Shipbuilding and Drydock Corporation để tháo dỡ.