Przed swoim zwycięskim występem w Tour de France był pomocnikiem Ottavia Bottecchii w drużynie Automoto, jednak gdy ten wskutek złej pogody wycofał się z wyścigu w 1926, Buysse przy pomocy swojego brata Jules'a sięgnął po żółtą koszulkę lidera. Rodzina Buysse była swoistym klanem kolarskim, już w 1913 roku w Tour de France ścigał się Marcel Buysse, starszy brat Luciena i Jules'a.
Po zakończeniu kariery zajmował się hodowlą gołębi pocztowych.
