Pod koniec lat 60. był przewodniczącym królewskiej komisji ds. szkolnictwa średniego. W 1880 r. został wybrany do Izby Gmin jako reprezentant okręgu Tower Hamlets. Od 1885 r. reprezentował okręg wyborczy Aberdeen South. W 1886 r. został na kilka miesięcy podsekretarzem stanu w Ministerstwie Spraw Zagranicznych. W 1892 r. został członkiem gabinetu jako Kanclerz Księstwa Lancaster. W latach 1894-1895 był przewodniczącym Zarządu Handlu. Po powrocie liberałów do władzy w 1905 r. został Głównym Sekretarzem Irlandii. Ze stanowiska tego zrezygnował w 1907 r., kiedy został mianowany ambasadorem w Waszyngtonie. Na placówce pozostał do 1913 r. Po powrocie do kraju otrzymał tytuł 1. wicehrabiego Bryce i zasiadł w Izbie Lordów.
W 1894 r. został członkiem Towarzystwa Królewskiego. Interesował się również alpinistyką. W 1876 r. brał udział w wyprawie na górę Ararat. W roku 1878 wraz ze swym przyjacielem Stephenem Leslie przybył w Tatry, gdzie wspólnie odbyli kilka wycieczek po polskiej stronie, weszli na Łomnicę i dokonali jednego z pierwszych wejść na Gerlach od strony zachodniej. W latach 1899-1901 był prezesem Klubu Alpinistycznego. W latach 1913-1917 był prezesem Akademii Brytyjskiej. Po wybuchu I wojny światowej stanął na czele komisji badającej działania Niemiec w Belgii. Raport z jej prac opublikowany został w 1915 r. Bryce potępiał również rzeź Ormian. Był zwolennikiem powstania Ligi Narodów.
Zmarł w 1922 r. Wraz z jego śmiercią wygasł tytuł parowski.