Nel 1054, suo padre, Garcia III invase la Castiglia[10], ma fu sconfitto in battaglia ad Atapuerca, morendo di fronte al fratello, Ferdinando il 1º settembre 1054[11]. Secondo la Historia Silense[12] e il Chronicon regum Legionensium[13] Garcia fu ucciso in battaglia dal fratello, Ferdinando, che occupò il regno di Pamplona[14]; anche il Chronicon Burgense riporta che Garcia fu ucciso dal fratello (occisus est Garsea rei à fratre suo Ferdinando in Ataporca)[15].
Secondo il codice di Roda[16] e la Cronaca piniatense[17], suo fratello il primogenito, Sancho, succedette a Garcia III[18][19], come Sancho IV.
Secondo il The Kingdom of León-Castilla under King Alfonso VI, Ferdinando I non volle annettersi la Navarra, si accontentò di riannettersi la Bureba e parte della Rioja, portando il confine orientale della Castiglia al fiume Ebro[20], e, nel 1055, Sancho IV fece una donazione (restituzione di terreni sottratti al monastero dal padre) al monastero di San Millán de la Cogolla, in cui viene citato Raimondo[21].
Nel 1058, Raimondo viene citato nel documento n° 41 del Cartulario de Albelda[22].
Nel 1065, Raimondo viene citato nel documento n° 349 del Cartulario de San Millán de la Cogolla I[23].
Nel 1066, morì la madre, Stefania, che in quello stesso anno lasciò un testamento datato giugno[24][25], in cui Raimondo viene ricordato, come riportato il cartulario del Monastero di Santa Maria la Real de Nájera[26] e la Collecion diplomatica del Monastero di Santa Maria la Real de Nájera[27].
Tra il 1070 ed il 1075, Raimondo viene citato in diversi documenti, tra cui, tre del Cartulario de San Millán de la Cogolla I:
Con la complicita della sorella Ermessinda, organizzò il 4 giugno 1076 a Peñalén una congiura ai danni del fratello maggiore Sancho IV Re di Pamplona, come riportano il Códice de Roda[18] e la Crónica de San Juan de la Peña[19]; anche il Chronicon Burgense riporta che Sancho fu ucciso a Peñalén (occisus fuit Sancius Rex Garsea in Pennalem)[15] Secondo il The Kingdom of León-Castilla under King Alfonso VI, durante una partita di caccia fu fatto precipitare da una roccia dal fratello Raimondo, che da quel giorno fu soprannominato il Fratricida, aiutato dalla sorella Ermessinda[34].
Essendo l'erede maschio di Sancho IV un bimbo, il regno di Navarra venne invaso dai suoi cugini, Alfonso VI di Castiglia e da Sancho Ramírez di Aragona:
Alfonso VI, succeduto, nel 1072 al fratello, Sancho il Forte, sul trono di Castiglia, che portò a termine l'occupazione della Rioja, rientrando quindi in possesso dei territori ceduti dal padre Ferdinando I al fratello e re di Navarra, García Sánchez III, come conferma il documento n° 1 del cartulario del monastero di San Millán de la Cogolla[35]
Sancho Ramírez, re d'Aragona, che occupò la Navarra e si fece proclamare re di Navarra assumendo il nome di Sancho V di Navarra, come riporta la Cronaca piniatense[19].
Raimondo compare per l'ultima volta in un documento, il n° 26 del cartulario del monastero di San Millán de la Cogolla II, datato 1079, inerente una sua donazione[36].
Dopo il 1079 Raimondo andò in esilio a Saragozza presso al-Muqtadir, dove morì[37][38].
^La Chronica latina regum Castellae è la storia, scritta in latino, durante il regno di Ferdinando III di Castiglia (1199-1252), verso la metà del secolo XIII (dal vescovo di Osma e poi anche di Burgos, Juan de Soria, cancelliere di Ferdinando III dal 1217 al 1239) dei regnanti castigliani dal 970, morte del conte Fernan Gonzales, al 1236, conquista di Cordova.
^Il Chronicon regum Legionensium è la storia dei re di León, dall'inizio del regno di Bermudo II (982), sino alla morte di Alfonso VI (1109), scritta verso il 1120, dal vescovo e storico, Pelagio da Oviedo, detto il favolista, per le molte invenzioni.
^Il codice di Roda, compilato nel X secolo con qualche aggiunta dell'XI secolo, si occupa della storia e delle genealogie del periodo alto-medioevale della zona a cavallo dei Pirenei, quindi soprattutto regno di Navarra e Marca di Spagna.