Donald fu scelto come tredicesimo assoluto del Draft 2014 dai St. Louis Rams[8]. Debuttò come professionista subentrando nella partita della settimana 1 contro i Minnesota Vikings e mettendo a segno 4 tackle[9]. La settimana successiva fece registrare il suo primo sack ai danni di Josh McCown dei Tampa Bay Buccaneers. La prima partita come titolare la giocò nel Monday Night Football della settimana 6 contro i San Francisco 49ers. La domenica seguente, con un sack su Russell Wilson contribuì alla vittoria sui Seattle Seahawks campioni in carica[10]. Nella settimana 11, i Rams batterono a sorpresa i Denver Broncos, la squadra col miglior record della AFC con Donald che mise a segno un sack su Peyton Manning[11]. Fece registrare un sack anche in ognuna delle quattro partite successive, arrivando a quota otto con quello del quindicesimo turno contro i Cardinals[12]. La sua prima stagione si chiuse guidando tutti i rookie con nove sack (secondo nella squadra dietro Robert Quinn), oltre a 47 tackle e 2 fumble forzati, venendo convocato per il Pro Bowl[13] e premiato come rookie difensivo dell'anno[14][15]. Fu inoltre inserito al 92º posto nella NFL Top 100, la classifica dei migliori cento giocatori della stagione[16]
Stagione 2015
Donald nel 2015
Nella prima gara della stagione 2015, Donald mise a segno 9 tackle e 2 sack nella vittoria ai supplementari sui Seahawks che gli valsero il premio di miglior difensore della NFC della settimana[17]. Vinse nuovamente tale riconoscimento nella settimana 14 con tre sack contro i Lions che lo portarono a quota 11 in stagione[18]. A fine stagione fu convocato per il secondo Pro Bowl in carriera ed inserito nel First-team All-Pro[19][20].
Stagione 2016
Nel 2016, i Rams fecero ritorno a Los Angeles, da dove la franchigia mancava dal 1994. L'annata però iniziò nella peggiore maniera possibile, con la squadra che fu sconfitta nettamente nella prima gara contro i Rams e Donald fu espulso per un contatto con un arbitro. A fine stagione fu convocato per il terzo Pro Bowl in carriera e inserito nel First-team All-Pro dopo avere messo a segno 47 tackle e 8 sack[21][22].
Stagione 2017
Nella settimana 15 del 2017, Donald mise a segno un massimo stagionale di tre sack su Russell Wilson nella vittoria in casa dei Seahawks. La sua annata si chiuse con 41 tackle, 11 sack e 5 fumble forzati, venendo convocato per il suo quarto Pro Bowl e inserito nuovamente nel First-team All-Pro.[23][24] Il 3 febbraio 2018 divenne il primo giocatore della storia dei Rams ad essere premiato come miglior difensore dell'anno della NFL.
Stagione 2018
Nel settimo turno della stagione 2018 Donald mise a segno un primato personale di 4 sack nella vittoria sui San Francisco 49ers, venendo premiato come miglior difensore della NFC della settimana.[25] Alla fine di ottobre fu premiato anche difensore della NFC del mese in cui totalizzò 8 sack, 10 tackle for loss e forzò un fumble, mentre i Rams si mantennero imbattuti.[26] Nel Monday Night Football della settimana 11, nella sfida di alta classifica contro i Kansas City Chiefs, Donald forzò due fumble su altrettanti sack sul quarterback Patrick Mahomes. Da entrambi quei palloni scaturirono dei touchdown per i Rams, decisivi ai fini del 54-51 finale. Nel penultimo turno fu premiato nuovamente come difensore della settimana grazie a 3 sack contro i Cardinals che lo fecero arrivare a quota 19,5 in stagione, un primato di franchigia dei Rams e un nuovo record NFL stagionale per un defensive tackle che batté i 18 di Keith Millard nel 1988.[27][28] A fine stagione fu convocato per il suo quinto Pro Bowl, inserito nel Fist-team All-Pro e premiato nuovamente come difensore dell'anno dopo avere guidato la NFL con 20,5 sack.[29][30][31] Nei playoff, i Rams batterono i Cowboys e i Saints, qualificandosi per il loro primo Super Bowl dal 2001. Il 3 febbraio 2019 nel Super Bowl LIII furono battuti per 13-3 dai New England Patriots in una battaglia difensiva.
Stagione 2019
Nell'undicesimo turno della stagione 2019 Donald fu premiato come difensore della settimana della NFC dopo avere fatto registrare 4 tackle, 2 sack e un passaggio deviato nella vittoria sui Chicago Bears.[32] A fine stagione fu convocato per il suo sesto Pro Bowl e inserito nel First-team All-Pro dopo avere messo a segno 12,5 sack.[33][34]
Stagione 2020
Donald nella gara contro Washington nel 2020
Nel quinto turno Donald pareggiò il proprio primato personale con 4 sack e un fumble forzato contro il Washington Football Team, venendo premiato come difensore della NFC della settimana.[35][36] La sua annata si chiuse al secondo posto nella NFL con 13,5 sack, venendo convocato per il suo settimo Pro Bowl (non disputato a causa della pandemia di COVID-19)[37] e venendo incluso per la sesta volta consecutiva nel First Team All-Pro.[38]
Nel turno delle wild card dei playoff contro i Seattle Seahawks, Donald mise a segno due sack su Russell Wilson nella vittoria per 30–20.[39] La settimana successiva non riuscì a incidere a causa di un infortunio alle costole rimediato nel turno precedente, con i Rams che furono eliminati dai Green Bay Packers.[40]
Il 6 febbraio venne nominato per la terza volta in carriera difensore dell'anno, massimo nella storia NFL insieme a Lawrence Taylor e J.J. Watt.[41]
Stagione 2021
Nel 14º turno Donald disputò la miglior gara della stagione mettendo a segno 3 sack, 2 tackle con perdita di yard e un passaggio deviato nella vittoria nella sfida di alta classifica contro i Cardinals, venendo premiato come difensore della NFC della settimana.[42] Alla fine di dicembre vinse il titolo di difensore della NFC del mese in cui mise a segno almeno un sack in ogni partita, totalizzandone sei.[43] A fine stagione fu convocato per il suo ottavo Pro Bowl e inserito nel First-team All-Pro dopo 12,5 sack e 4 fumble forzati.[44][45] Il 13 febbraio 2022 scese in campo nel Super Bowl LVI vinto contro i Cincinnati Bengals 23-20, mettendo a segno 4 tackle e 2 sack e conquistando il suo primo titolo.[46]
Stagione 2022
Nella vittoria del terzo turno contro i Cardinals, Donald mise a segno il centesimo sack in carriera.[47] Fu solamente il secondo giocatore a militare principalmente nel ruolo di defensive tackle dal 1982 (in cui i sack divennero una statistica ufficiale) a raggiungere tale traguardo, dopo John Randle. A fine stagione fu convocato per il suo nono Pro Bowl dopo 5 sack in 11 partite.[48]
Stagione 2023
Nella sua ultima stagione Donald fu convocato per il suo decimo Pro Bowl e inserito nel First-team All-Pro dopo avere messo a segno 53 placcaggi e 8 sack.[49][50] Divenne così il secondo giocatore della storia dopo Barry Sanders ad avere giocato almeno dieci stagioni ed essere stato convocato per il Pro Bowl in ognuna di esse. I Rams si classificarono al secondo posto della division, qualificandosi per i playoff, dove furono eliminati nel primo turno dai Detroit Lions.
Ritiro
Il 15 marzo 2024 Donald annunciò il suo ritiro dal football professionistico dopo dieci anni di carriera nella NFL.[51]
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