Konklaven efter hans forgængers død varede tre måneder, og i denne periode blev det latinske kejserrige opløst. Efter sit valg søgte Urban 4. uden held at genskabe dette rige.
Som pave udvidede han antallet af kardinaler i kardinalskollegiet med 14 fra de tidligere 8, deriblandt mange franske og slægtninge af andre kardinaler og fra hans egen familie. Den øgede franske indflydelse i kardinalkollegiet påvirkede kirkepolitikken i lang tid.
Han genoprettede Kirkestatens finanser og udskiftede de pavelige bankierer med en bank i Siena.
I 1262 lod han oprette St. Urbanuskirken i byen Troyes, på det sted hvor hans fars skomagerværksted lå, og hvor han selv blev født.
Den 11. august1264 indførte han festen Corpus christi (Sakramentsfesten) sammen med den papelige bulleTransiturus. Denne fest lærte han at kende, mens han boede og virkede i Liège.
Hans motto ifølge Malakias-forudsigelsen var Jerusalem campaniæ.