סגל היה חלק מההרכב "שלושת השמוליקים" יחד עם השחקנים שמואל רודנסקי ואליהו גולדנברג (את גולדנברג החליף לאחר פטירתו שמואל עצמון). הם הופיעו יחד במופעים הומוריסטיים ביידיש, בייחוד מסיפורי שלום עליכם, וערכו גם מספר סיבובי הופעות בקהילות היהודיות בעולם.
סגל הוציא מספר תקליטים בעברית וביידיש, תקליטי ילדים ("דודי שמחה", "לא יאומן כי יסופר","המפוזר מכפר אז"ר", ואחרים) ותקליטי מערכונים. שני תקליטים הוקדשו למערכוניו של אפרים קישון, שם נכלל בין היתר מערכון ידוע בביצועם של סגל ורודנסקי, שבו זעק סגל כי בית הוועד הפועל של ההסתדרות נהרס בלילה, וכשהוכחה טעותו - טען כי עד אור הבוקר הוא הספיק להיבנות מחדש ("אתה לא יודע למה מסוגלת ההסתדרות!"). עם תקליטיו הנוספים נמנים: "קפה למיטה" - מערכונים וקטעים משל יוסף לפיד ו"רבותיי ההיסטוריה חוזרת" - שירים ומערכונים הומוריסטיים על ההיסטוריה של עם ישראל (ביחד עם שמואל רודנסקי). הקליט תרגומים בעברית לשירים שביצע בורביל בצרפתית.
תיאטרון הבימה מחלק את פרס שמואל סגל לשחקן המשנה הטוב ביותר.
חיים אישיים
סגל היה נשוי לנדיבה (ילידת 1930, נפטרה ב-2020) ולהם שני בנים - גור אריה (גורי) ועמיחי (עמי). גורי סגל, בוגר להקת הנח"ל, שיחק בכמה סרטים, ובהם "שמונה בעקבות אחד", וכן דיבב בסרט הילדים "עלילות טדי דוב". עמי סגל, שיחק בטלוויזיה החינוכית בסדרה "דני וגיל במסע בלתי רגיל". אחיו של שמוליק סגל הוא השחקן יוסי סגל, אביו של השחקן יובל סגל. בן דודו הוא העיתונאי אהרן ברנע. אחייניתו היא השחקנית אליאנה תדהר.
.jpg)
