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De retour à Paris en 1833, il est chargé de construire une écurie de 24 chevaux pour le dépôt de remontes du bois de Boulogne sous le contrôle de l'inspecteur général Hubert Rohault de Fleury.
Le , il épouse à Paris, Marie-Louise Gaujac (1809-1885), arrière petite fille de Claude-Augustin Duflos, joaillier de la couronne du roi Louis XV, et petite fille de Urbain Firmin Piault, ancien maire du 10e arrondissement de Paris. Le couple a trois enfants :
Marie Lucile Labrouste (1839-1856) ;
Marie Etienne Labrouste (1839-1902), avocat, juge, procureur épouse Louise Marie Mesnard (1847-1902) ;
Marie Victorine Labrouste (1843-1914), épouse Gaston Jules Victor Auguste Blanchart (1834-1918), ministre plénipotentiaire, sous-directeur au ministère des affaires étrangères, officier de la Légion d'Honneur.
Le à Paris, son père est gravement blessé dans l'attentat perpétré par Giuseppe Fieschi contre Louis-Philippe. Il meurt deux jours plus tard le .
En 1836, en étroite collaboration avec son frère Henri, il concourt à plus de 10 projets. Si certains obtiennent des prix, aucun ne sera réalisé.
En 1838, Alexandre Labrouste, frère aîné de Théodore, devient le directeur du collège Sainte-Barbe. En 1841, on inaugure les nouveaux bâtiments du collège construits sur les plans du cadet aidé d'Henri.
En 1845 et 1846, Théodore construit deux pavillons pour le même collège faisant aujourd'hui partie de la bibliothèque Cujas. En , le collège Sainte-Barbe achète un terrain à Fontenay-aux-Roses pour y construire une annexe champêtre, le petit collège Sainte-Barbe-des-Champs, dont Théodore Labrouste se charge. Aux bâtiments habituels d'un collège, il ajoute dans les ailes un théâtre, un manège, une salle de culture physique. L'ensemble est inauguré le [3].
En 1862, Théodore Labrouste publie dans la Revue générale de l'architecture et des travaux publics une vue de la tombe des Biges relevée en 1829 avec Félix Duban. Il devient l'architecte en chef de l'assistance publique et dirige l'agence d'architecture des hôpitaux de 1845 à 1876. Il construit le nouveau bâtiment de l'hôpital Fernand-Widal entre 1853 et 1858, rue du Faubourg Saint-Denis, dans le 10e arrondissement puis, entre 1864 et 1869, réalise l'hospice des Incurables d'Ivry-sur-Seine pour 2 500 pensionnaires venant du couvent des Récollets ou de l'hospice de la rue de Sèvres (qui deviendra l'hôpital Laennec). L'architecte américain Henry Hobson Richardson, venu en France pendant la guerre de sécession, travaille avec Théodore Labrouste à la réalisation de cet hospice (aujourd'hui l'hôpital Charles-Foix[4]).
De 1854 à 1880, Théodore Labrouste est chargé du monument de Louis XIII sur la place des Vosges. Entre 1856 et 1870, architecte du gouvernement pour la bibliothèque de l'Arsenal de 1841 à 1880, il restructure ses bâtiments en ajoutant les deux pavillons d'extrémité à l'ancienne galerie, dont celui de l'entrée orné d'un frontispice néo-classique et les façades rue de Sully.
Malgré son grand âge, il conserve une activité surprenante et l'entière jouissance de ses facultés. Après le décès de son épouse survenu le , il arrête de dessiner et se laisse mourir, emporté par le chagrin le , à son domicile, 25 rue de l'Université à Paris. Il laisse une quantité considérable de dessins et d'aquarelles.
Théodore Labrouste est inhumé le 30 novembre 1885 au cimetière du Père Lachaise avec son épouse et sa fille Lucile[5].
Distinctions
chevalier de la Légion d'honneur (1855)
officier de la Légion d'honneur (1869)
membre de la société centrale des architectes français (depuis 1840)