À cet emplacement s'élevaient autrefois sur six hectares les anciennes usines à gaz de Vaugirard, siège de l'évasion de Gaston Tissandier, le , avec le ballon Céleste[2]. Les usines, créées en 1835 et désaffectées en 1927, ont cédé la place à ce vaste jardin planifié par l'architecte Georges Sébille en 1933, à l’instar des nombreux immeubles d'un style typique des années 1930 autour du jardin (Art déco tardif, plutôt bon marché). Dans la même décennie, influencée par les idées hygiénistes, la municipalité parisienne entreprend, ici comme dans d'autres quartiers, la reconversion de zones industrielles désaffectées en espaces aérés[3]
C'est durant l'été 1959 que l'appellation « blousons noirs » apparaît pour la première fois dans la presse, avec un article de France-Soir du relatant un affrontement entre bandes d'adolescents survenu au square Saint-Lambert[4],[5].
Le square est planté de nombreuses essences : peupliers, acacias, ptérocaryas, cédrelas, cerisiers à grappes, frênes à fleurs, un pin Griffith, un micocoulier de Provence, et un aulne à feuilles en cœur[1].
L'accessibilité pour les personnes à mobilité réduite est limitée à certaines zones du square[1].
De grande taille, équipé de nombreuses attractions, situé dans une zone à l'écart de la circulation et proche de nombreuses habitations et du lycée Camille-Sée, le square est très fréquenté. Le théâtre de plein air propose périodiquement des concerts.
Le square se trouve avec le lycée Camille-Sée au centre d'une scène du film L.627 (1992).
C'est aussi dans ce square qu'a été tourné le dernier épisode de la dernière saison de la série Bref diffusée sur Canal+[7].