Lors de la saison 2013, il aide les Seahawks à remporter le Super Bowl XLVIII face aux Broncos de Denver. Smith s'est illustré durant ce match grâce à quelques jeux défensifs importants, notamment une interception qui le mène à un touchdown de 69 yards dans le deuxième quart-temps ainsi qu'un fumble récupéré au troisième quart-temps. À l'issue du match, il est nommé MVP du Super Bowl et est le premier joueur défensif à recevoir cet honneur depuis Dexter Jackson du Super Bowl XXXVII[1].
Il signe en mars 2015 avec les Raiders d'Oakland pour deux ans. Il retrouve un de ses entraîneurs, Ken Norton Jr., l'entraîneur des linebackers des Seahawks devenu coordinateur défensif chez les Raiders[2]. Désigné titulaire en début de saison, il a commencé les 16 matchs du calendrier et termine en tête des plaqueurs de son équipe, avec 122 plaquages, en plus de réaliser 4 sacks, 6 passes déviées et une interception.
Il rejoint en 2017 les 49ers de San Francisco pour 5 ans et un montant de 26,5 millions de dollars. Il se blesse toutefois à un muscle pectoral durant le camp d'entaînement des 49ers et manque toute la saison 2017[3]. Il fait ses débuts avec les 49ers lors de la saison 2018. Il est libéré par les 49ers en août saison 2019[4].
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