Son apprentissage musical débuta à l’âge de cinq ans, sous la direction de son père, Joaquim Cassadó (maître de chapelle et compositeur à la basilique de la Mercè à Barcelone). Deux ans plus tard, il commença l’étude du violoncelle. Le jeune Gaspar montra une attitude remarquable pour cet instrument, alors que son frère aîné Agustí était doué pour le violon. C’est ainsi qu’en 1907 la famille emménagea à Paris pour que les deux enfants puissent obtenir un enseignement de très haut niveau. Gaspar devint l’élève de Pau (Pablo) Casals pour le violoncelle et de Ravel et Manuel de Falla pour la composition. En 1914, il rentra à Barcelone ; très vite sa renommée se répandit en Espagne et après la fin de la première guerre mondiale il commença une brillante carrière internationale. En plus du répertoire classique, il jouait souvent des pièces d’auteurs contemporains.