Leo oli pärit Roomast, kuid tema suguvõsa pärines Lõuna-Itaaliast. Ta oli Azuppiuse (Atyuppius, Azupio) ja Elisabethi poeg ning asus varases eas kuuria teenistusse. Isa nimi viitab sellele, et pere võis pärineda Idamaadest.
Leo III teavitas oma saamisest paavstiks Frangi kuningat Karl Suurt ning saatis talle Püha Peetruse võtmed ja Rooma lipu. Karl Suur teatas paavstile, et tema ülesanne on kaitsta kirikut ja kindlustada selle misjonitööd, kuid paavst võiks tema kuningriigi ning vägede eest palvetada.
25. aprillil799 korraldasid Hadrianus I sugulased primicerius Paschalis ja varahoidja (scellario) Campulus Leo III tagandamise katse, keda süüdistati vandemurdmises ja abielurikkumises. Relvastatud vandenõulased ründasid Roomas Porta Flaminia juures samal päeval toimunud protsessioonil paavsti, tõugates ta pikali ning üritades edutult tema silmi välja torgata ja keelt ära lõigata. Seejärel saatsid vandenõulased paavsti kreeklaste San Silvestro kloostrisse, korraldasid tagandamistseremoonia ja samal ööl viidi ta üle San Erasmo al Celio kloostrisse.
Kahe Karl Suure saadiku abiga suutis paavst kloostrist põgeneda, siirdus esmalt Spoletosse ja siis kuninga juurde Ratisboni, kus palus temalt abi. Ka vandenõulaste esindajad saabusid, et esitada oma argumendid. Kui kuninga nõunik Ansgar märkis, et paavsti üle pole ilmikul võimalik kohut mõista, otsustas Karl Suur otsustamise edasi lükata.
Leo III siirdus tagasi Rooma, kuhu ta saabus 29. novembril. Detsembris 799 arutas juhtunut Lateraani palees kogunenud kirikukogu, mille järel saadeti vandenõulased asumisele.
1. detsembril800 peeti Rooma Peetri kirikus kirikukogu, kus paavst ja vandenõulased seati üksteisega vastamisi, kuid kirikukogu keeldus paavsti üle kohut mõistmast. Leo III otsustas 23. detsembril800 anda antejuramentumi vande. 23. detsembris 800 Roomas peetud istungil otsustati vandenõulased surma mõista, kuid paavsti soovil nende karistust leevendati ja saadeti nad eksiili.
Aastal 815 avastati uus vandenõu, mille osalised soovisid paavsti tagandada ja hukata. Leo III lasi vandenõulased surma mõista, mis tõi Frangi õukonnas kaasa protesti.
Mercia kuningas Coenwulf saatis 797. aastal ja 801. aastal saadikud Rooma, et lahendada Lichfieldi ja Canterbury peapiiskopi vahelist vaidlust ning esitas Lichfieldi peapiiskopkonna puudused.
Paavst oli vahendajaks Canterbury peapiiskopi Wulfredi ja Yorki peapiiskopi Eanbaldi vahelises vaidluses. Ta saatis septembris 797 Eanbaldile palliumi.
Suhted Frangi riigi piiskoppidega
Leo III määras 798. aastal Salzburgi peapiiskopi metropoliidiks. Ta määras Tarentaise'i peapiiskopi metropoliidiks.
Suhted Itaalia piiskoppidega
Leo III määras Fortunatuse Pola piiskopiks ja andis talle 21. märtsil 803 palliumi.
Ta rajas 804. aastal Mantua piiskopkonna ja ordineeris selle piiskopiks Gregoriuse.
Leo III ajal taastati Roomas mitmeid kirikuid, sh San Vicente kirik 796. aastal ja Santi Felice e Audatto kirik. Tema ajal taastati Ravennas San Apollinare in Classe kirik.
Teda peetakse pühakuks, kuna traditsiooni järgi taastus tema silmanägemine ja kõnevõime pärast vandenõud, mille käigus torgati tema silmad välja ja lõigati keel ära. Paavsti vabastas pärimuse järgi friisi rahvuskangelane Magnus Forteman.
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