Im Anschluss verblieb er im Kongress, wo er nun als Delegierter für zwei weitere Jahre das Wisconsin-Territorium vertrat, das aus dem Michigan-Territorium herausgelöst worden war. Eine weitere Aufspaltung der Gebiete führte zur Bildung des Iowa-Territoriums. Nach dessen Aufnahme als Bundesstaat in die Union wurde George Jones einer der beiden ersten US-Senatoren für Iowa; zweiter Vertreter im Senat war Augustus C. Dodge. Jones verblieb dort vom 7. Dezember 1848 bis zum 3. März 1859 und stand in dieser Zeit mehreren Ausschüssen vor. Er bewarb sich 1858 ein weiteres Mal um die Nominierung seiner Partei, scheiterte jedoch und musste aus dem Senat ausscheiden.
Kurz darauf wurde Jones zum Gesandten der Vereinigten Staaten in Neugranada berufen und verblieb auf diesem Posten bis 1861. Kurz nach seiner Rückkehr ließ US-AußenministerWilliam H. Seward ihn aufgrund angeblicher Illoyalität inhaftieren, weil er Briefkontakt zu seinem Freund Jefferson Davis, dem Präsidenten der Konföderierten Staaten, gepflegt hatte. Nach 64 Tagen wurde Jones auf Anweisung von US-Präsident Abraham Lincoln auf freien Fuß gesetzt. Er setzte sich danach in Dubuque zur Ruhe, wo er 1896 starb. Das Jones County in Iowa sowie Jones County in South Dakota wurden nach ihm benannt.