Successivamente si trasferì in Baviera e nel 1816 iniziò a lavorare alla corte di Ludovico I, re di Baviera. La passione per il Neoclassicismo del re trovò fertile terreno per von Klenze, che fu uno dei maggiori interpreti di questo stile. Il suo mecenate, il quale voleva rendere Monaco l'Atene sull'Isar, affidò a von Klenze l'incarico di ridisegnare la città.
Il suo Classicismo romantico emerge con forza nel Walhalla, un monumentale tempio nel quale furono collocati i busti delle più importanti personalità tedesche e che doveva contribuire a risvegliare l'idea nazionale della Germania.
Von Klenze lavorò anche fuori dalla Germania. Quando la Grecia ottenne l'indipendenza dall'impero ottomano, il figlio di Ludovico Ottone I di Grecia divenne re della nazione. Von Klenze fu invitato ad Atene per progettare un nuovo sviluppo della città. Inoltre lo zar Russo Nicola I di Russia gli commissionò, nel 1838, il progetto del nuovo Hermitage.
Il genio multiforme di Von Klenze operò anche nel campo della pittura, opere sono conservate all'Hermitage e al Paul Getty Museum. Infine si dedicò anche alla ricerca della storia dell'architettura ("Versuch einer Wiederherstellung des toskanischen Tempels", 1822; "Anweisung zur Architektur des christlichen Kultus", 1834).
