Appartenente a una famiglia dell'aristocrazia senese trapiantata a Firenze, per molti versi fu il tipico rappresentante dell'intellettuale cosmopolita del XVIII secolo. Nel 1780 vestì l'abito dei cavalieri di Malta, senza tuttavia prendere i voti. Si dedicò, oltre che allo studio delle lingue classiche (latino e greco), anche allo studio di quelle moderne (francese, inglese e tedesco).
Dal 1783 al 1788 soggiornò nella grandi capitali europee (Londra, Vienna e Parigi) e cominciò a collezionare prime edizioni di grandi opere letterarie (fra cui la collezione pressoché delle prime edizioni aldine dell'ancora secca, le più pregiate) e incunaboli. Durante il periodo napoleonico si trasferì con la sua collezione a Vienna. Ritornò a Firenze con la Restaurazione.
Nel 1818 regalò la sua collezione allo stato e, per accoglierla, il granduca fece aggiungere alla Biblioteca Medicea Laurenziana, su progetto dell'architetto Pasquale Poccianti, la cosiddetta Tribuna Elci, una rotonda inaugurata nel 1841 e attualmente, dopo lo spostamento delle edizioni antiche in luoghi più idonei alla loro conservazione, utilizzata come aula per conferenze.
Angelo d'Elci, Angeli Illycini De reditu Ferdinandi III Magni Etruriae Ducis idyllium, Florentiae, ex typographia Guillelmi Piatti, 1814.
Angelo d'Elci, Epigrammi ed altre poesie edite ed inedite di Angiolo d'Elci, Firenze, presso Guglielmo Piatti, 1827.
Angelo d'Elci, Epigrammi ed altre poesie edite ed inedite del conte Angelo d'Elci preceduti dalle memorie della sua vita e delle sue opere, Napoli, stamperia di Gio. Batista Seguin, 1828.
Angelo d'Elci, Lettere bibliografiche del cavaliere Angelo Maria d'Elci, con brevi note di Vito Capialbi, Messina, stamp. T. Capra, 1851.
Angelo d'Elci, Ottave del conte Angiolo Maria d'Elci sulla morte del Redentore, Firenze, presso Niccola Fabbrini, 1834?!.
Angelo d'Elci, Satire epigrammi epitaffi e poesie latine di Angiolo d'Elci, con la vita dell'autore scritta da Gio. Bat. Niccolini, Milano, G. Silvestri, 1841.
Angelo d'Elci, Satire del conte Angelo d'Elci precedute da notizie biografiche dell'autore, Napoli, stamperia di Gio. B. Seguin, 1827.
