בשנים 1949–1950 קרוס היה מרצה זוטר לשפות שמיות באוניברסיטת ג'ונס הופקינס. לאחר מכן הוא היה מרצה להיסטוריה תנ"כית במכללת ולסלי בשנים 1950–1951, מרצה לברית הישנה בסמינר התאולוגי מקורמיק 1951–1953, ופרופסור חבר באותו מוסד בשנים 1954–1957.
קרוס מונה לפרופסור חבר בברית הישנה בבית הספר לתאולוגיה באוניברסיטת הרווארד בשנת 1957. שנה לאחר מכן מונה לפרופסור באוניברסיטת הרווארד לשפות עברית ושפות אוריינטליות אחרות. הוא כיהן בתפקיד זה בין השנים 1958–1992, ואז היה לפרופסור אמריטוס. קרוס היה אוצרהמוזיאון השמי של אוניברסיטת הרווארד בשנים 1958–1961 ומנהל המוזיאון בין השנים 1974–1987.
החל מיוני 1953 היה קרוס חבר בוועד הבינלאומי האחראי על עריכת מגילות מדבר יהודה שהתגלו בקומראן. קרוס שמע לראשונה על המגילות בסוף 1948 בזמן שהיה סטודנט באוניברסיטת ג'ונס הופקינס, כאשר אלברייט הציג בפניו תמונות של מגילת ישעיהו. מאוחר יותר המליץ אלברייט על קרוס לצוות העורכים של המגילות. עם הצטרפותו לצוות הוקצו לו 61 כתבי יד ממערה 4 בקומראן כדי לפרסמם. תחילה, היה עליו לנקות את כתבי היד במוזיאון רוקפלר. בדומה לחוקרים אחרים בצוות, קרוס זכה לתמיכה כלכלית בין השנים 1954 ל-1960 מידי ג'ון ד. רוקפלר. לאחר זמן קרוס הוכר כמייסד לימודי קומראן. סיפרו "The Ancient Library of Qumran" מהווה הקדמה כללית ללימודי המגילות.
מותו
קרוס נפטר ברוצ'סטר, ניו יורק, באוקטובר 2012 לאחר מחלה ממושכת. הוא היה בן 91[2].
Cross, Frank Moore; Freedman, David Noel (1952). Early Hebrew Orthograph: a study of the epigraphic evidence (Joint PhD.). American Oriental Series. Vol. 36. New Haven, CT: American Oriental Society / Johns Hopkins University. OCLC1179572.
———; Freedman, David Noel (1975). Studies in Ancient Yahwistic Poetry. Dissertation series (Society of Biblical Literature). Vol. 21. Missoula, MT: Scholars Press for the Society of Biblical Literature. ISBN978-0-891-30014-4. OCLC1622259.
———; Lemke, Werner E.; Miller, Patrick D., eds. (1976). Magnalia Dei, the Mighty Acts of God: essays on the Bible and archaeology in memory of G. Ernest Wright. Garden City, NY: Doubleday. ISBN978-0-385-05257-3. OCLC1975958.
——— (1995). The Ancient Library of Qumran. Haskell lectures, Oberlin College, 1956-1957 (3rd ed.). Minneapolis, MN: Fortress Press. ISBN978-0-800-62807-9. OCLC32719999.
——— (1998). From Epic to Canon: history and literature in ancient Israel. Baltimore: Johns Hopkins University Press. ISBN978-0-801-85982-3. OCLC38966035.
——— (2003). Leaves from an Epigrapher's Notebook: collected papers in Hebrew and West Semitic palaeography and epigraphy. Harvard Semitic Studies. Vol. 51. Winona Lake, IN: Eisenbrauns. ISBN978-1-575-06911-1. OCLC50476904.
———; et al., eds. (2005). Qumran cave 4. XII, 1–2 Samuel. Discoveries in the Judaean Desert. Vol. 17. Oxford; New York: Clarendon Press. ISBN978-0-199-24923-7. OCLC48754179.
פרקים
——— (1976). "Exile and Restoration: The "Olden gods" in ancient near eastern creation myths". In ———; Lemke, Werner E.; Miller, Patrick D. (eds.). Magnalia Dei, the Mighty Acts of God: essays on the Bible and archaeology in memory of G. Ernest Wright. Garden City, NY: Doubleday. ISBN978-0-385-05257-3. OCLC1975958.
——— (1979). "The Development of the Jewish scripts". In Wright, G. Ernest (ed.). The Bible and the Ancient Near East: essays in honor of William Foxwell Albright. Winona Lake, IN: Eisenbrauns. ISBN978-0-931-46403-4. OCLC4964210.