Son père, Francesc Toldrà i Carbonell, lui aussi musicien, l'a introduit depuis son enfance dans le monde de la musique : à sept ans, il débute accompagné au violon par son père. Lorsqu'il a dix ans, toute la famille s'installe à Barcelone et Eduard Toldrà commence ses études musicales, d'abord au Conservatori superior de música del Liceu et ensuite à l’Escuela Municipal de Música de Barcelone, où il a étudié le solfège avec le maître Lluís Millet, le violon avec Rafael Gálvez et l'harmonie avec Antoni Nicolau. À cette période, il joue dans des concerts avec l'orchestre du Palacio de Bellas Artes de Barcelone, fait des remplacements au Teatre Còmic, et a diverses autres activités. En 1912, il a gagné le prix extraordinaire de violon de l’Escuela Municipal de Música avec le Concerto pour violon nº 2 de Max Bruch.
De 1911 à 1921, Eduard Toldrà consacre de gros efforts au Quartet Renaixement, une formation réputée de musique de chambre, formée par les musiciens Lluís Sánchez, Antoni Planàs, Josep Recasens et lui-même, pour offrir un total de 209 concerts. De plus, à la même époque, il compose de la musique, donne des leçons et se produit seul.
Il entre comme professeur auxiliaire de violon à l’Escuela Municipal de Música en 1923 (et il a continué quand il est entré au Conservatoire Supérieur, durant toute su vie). En 1924, il a fondé l’Orquesta de Estudios Sinfónicos (1924-1934), formé par des instrumentistes non professionnels. Pau Casals l'invite à diriger son orchestre en diverses occasions, d'abord pour la création des œuvres de Toldrà (Suite en Mi en 1921, Empúries, en 1926, la version symphonique de La maldición del Conde Arnau en 1930) et en 1932 dans la création de La Vida breve de Manuel de Falla, en présence de l'auteur.
En 1941, on lui a offert la direction de l'Orchestre national d'Espagne, poste qu'il a refusé, mais en 1942 il a accepté de le diriger. La Mairie de Barcelone le chargea d'organiser et diriger un grand orchestre, qui revitalise la vie musicale de la cité, et le résultat a été l’Orchestre symphonique de Barcelone, dont il a été nommé premier directeur titulaire et qui fut présenté au public le .
Au cours de sa vie, il a dirigé différents orchestres, dont on peut citer l’Orchestre Lamoureux de Paris, l’Orchestre Municipal de Bilbao, l’Orchestre Philharmonique de Madrid et l’Orchestre de Chambre de Madrid, ainsi que d'autres en Allemagne, en Italie et au Portugal.