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Né en Espagne, Carlos Martínez Baena déménage très jeune avec sa famille au Mexique, où il devient journaliste. En 1920, alors qu'il vit en Argentine, il décide de devenir acteur, et peu de temps après, il retourne en Espagne, où il travaille comme acteur de théâtre.
Il entame alors une carrière au cinéma et apparaît au début et au milieu des années 1930 dans des films argentins, espagnols et américains. En 1940, pour échapper à la dictature de Francisco Franco, il retourne au Mexique. L'année suivante, il commence à apparaître dans des films mexicains dans de nombreux rôles d'acteur de complément, interprétant des personnages jouant fréquemment avec la gentillesse.
Il a également écrit et adapté des scénarios de films, ainsi que de la poésie.
En 1970, à l'âge de quatre-vingts ans, il tourne son dernier film, El inolvidable Chucho el Roto d'Alfredo Zacarías, sorti le , quelques mois avant sa mort.
Carlos Martínez Baena meurt le à Mexico, à l'âge de 82 ans.
