Im Anschluss war er zunächst ein Jahr lang Wissenschaftlicher Mitarbeiter des liberaldemokratischen Unterhausabgeordneten Archy Kirkwood, ehe er Mitarbeiter bei der Prüfungs- und Beratungsgesellschaft Coopers & Lybrand wurde. Dort stieg er zunächst zum geprüften Buchprüfer auf und war danach von 1993 bis 1997 Manager in der Finanzabteilung des Unternehmens.
Daneben war er von 2000 bis 2003 Gouverneur und Vizevorsitzender der Westminister Foundation for Democracy, einer Stiftung zur Unterstützung demokratischer Projekte in Afrika und anderen Teilen der Welt.
2001 wurde er dann zum Außenpolitischen Sprecher im Schattenkabinett der Liberaldemokraten ernannt. Im Oktober 2002 wurde er außerdem Stellvertretender Vorsitzender der Scottish Liberal Democrats und bekleidete dieses Amt bis September 2010.[1] Außerdem fungierte er von 2003 bis 2004 als Parlamentarischer Gastgelehrter (Parliamentary Visiting Fellow) am St Antony’s College der University of Oxford sowie von 2004 bis 2010 Mitglied des Rates des Royal Institute of International Affairs, dem heutigen Chatham House. Zwischen 2005 und 2006 war er Verteidigungspolitischer Sprecher seiner Partei.
Nach dem Rücktritt von Charles Kennedy als Vorsitzender der Liberaldemokraten am 7. Januar 2006 wurde er Stabschef des Nachfolgekandidaten Menzies Campbell und von diesem nach dessen Wahl zum neuen Parteivorsitzenden am 2. März 2006 wieder zum Außenpolitischen Sprecher im Schattenkabinett der Liberaldemokraten ernannt, ehe er zwischen 2007 und 2010 Sprecher für internationale Entwicklung sowie zugleich von März bis Oktober 2008 für Schottland und Nordirland war.
Am 29. Mai 2010 wurde er von PremierministerDavid Cameron zum Schottlandminister in dessen Kabinett ernannt und damit zum Nachfolger von Danny Alexander, der nach nur siebzehntägiger Amtszeit Nachfolger von David Laws als Chefsekretär des Schatzamtes wurde. Bei den Unterhauswahlen 2015 konnte sich Moore nicht gegen den SNP-Kandidaten Calum Kerr durchsetzen und schied in der Folge aus dem britischen Unterhaus aus.[2]
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