Carroll County wurde am 9. Juni 1825 als 66. County in Georgia gebildet. Benannt wurde es nach Charles Carroll aus Maryland, einem Unterzeichner der Unabhängigkeitserklärung.
Laut der Volkszählung von 2010 verteilten sich die damaligen 110.527 Einwohner auf 39.187 bewohnte Haushalte, was einen Schnitt von 2,73 Personen pro Haushalt ergibt. Insgesamt bestehen 44.607 Haushalte.
71,3 % der Haushalte waren Familienhaushalte (bestehend aus verheirateten Paaren mit oder ohne Nachkommen bzw. einem Elternteil mit Nachkomme) mit einer durchschnittlichen Größe von 3,16 Personen. In 37,8 % aller Haushalte lebten Kinder unter 18 Jahren sowie in 22,5 % aller Haushalte Personen mit mindestens 65 Jahren.
29,6 % der Bevölkerung waren jünger als 20 Jahre, 28,9 % waren 20 bis 39 Jahre alt, 25,5 % waren 40 bis 59 Jahre alt und 16,0 % waren mindestens 60 Jahre alt. Das mittlere Alter betrug 34 Jahre. 48,7 % der Bevölkerung waren männlich und 51,3 % weiblich.
75,6 % der Bevölkerung bezeichneten sich als Weiße, 18,2 % als Afroamerikaner, 0,4 % als Indianer und 0,8 % als Asian Americans. 2,8 % gaben die Angehörigkeit zu einer anderen Ethnie und 2,2 % zu mehreren Ethnien an. 6,2 % der Bevölkerung bestand aus Hispanics oder Latinos.
Das durchschnittliche Jahreseinkommen pro Haushalt lag bei 45.009 USD, dabei lebten 19,9 % der Bevölkerung unter der Armutsgrenze.[6]
