Протягом Першої світової війни крейсер служив у Північному морі, у складі Великого флоту, базуючись у Скапа-Флоу на Оркнейських островах, де був лідером 4-ї флотилії ескадрених міноносців. З лютого по листопад 1915 року входив до складу 1-ї ескадри легких крейсерів Великого флоту. На початку 1916 року приєднався до 4-ї ескадри легких крейсерів Великого флоту і залишився в її складі до кінця війни в листопаді 1918 року. 31 травня — 1 червня 1916 року брав участь в Ютландській битві. З 1917 року до кінця 1918 року ніс злітну платформу для запуску винищувачівКоролівської військово-морської авіації, а згодом Королівських повітряних сил для перехоплення німецьких дирижаблів, що діяли в Північному морі.
«Керолайн» був останнім британським легким крейсером часів Першої світової війни, що залишився в строю, і він є останнім вцілілим учасником Ютландської битви, який досі на плаву. Він також є одним з трьох вцілілих бойових кораблів Королівського флоту часів Першої світової війни, разом з монітором 1915 року M33 (на верфі в Портсмуті) і шлюпом «Президент», який зазвичай швартувався на Темзі в Блекфрайарсі, а з лютого 2016 року — в басейні номер 3 у Чатемі.
Brown, David K. (1999). The Grand Fleet: Warship Design and Development 1906—1922. Annapolis, Maryland: Naval Institute Press. ISBN 1-55750-315-X.
Friedman, Norman (2010). British Cruisers: Two World Wars and After. Barnsley, UK: Seaforth Publishing. ISBN 978-1-59114-078-8.
Colledge, J. J.; Warlow, Ben (2006) [1969]. Ships of the Royal Navy: The Complete Record of all Fighting Ships of the Royal Navy (Rev. ed.). London: Chatham Publishing. ISBN 978-1-86176-281-8.
С. А. Балакин. ВМС Великобритании 1914—1918 гг. — Москва: Моделист-конструктор, 1995. — 32 с. — (Морская коллекция № 4 / 1995). — 8000 экз.