У 1975 році Чмирьова була найсильнішою тенісисткою світу серед дівчат: в цій категорії вона перемогла на трьох турнірах Великого шолома - Вімблдонському турнірі і відкритих чемпіонатах США і Австралії. У 1976 році вона здобула другу перемогу на Вімблдонському турнірі серед дівчат [2] . У цей час її тренером був Сергій Гусєв[4].
Наталя Чмирьова також виступала в основній сітці турнірів Великого шолома. На відкритому чемпіонаті Франції 1973 року його програла в першому колі. На відкритому чемпіонаті Австралії 1975 року його дійшла до півфіналу, в якому програла Мартіні Навратіловій. У тому ж році вона дійшла до 4-го кола Вімблдонського турніру (в якому також програла Навратіловій) і до 2-го кола відкритого чемпіонату США. У 1976 році на Вімблдонському турнірі Чмирьова знову дійшла до 4-го кола змагань, в якому на цей раз програла своїй співвітчизниці, майбутній фіналістці турніру Ользі Морозовій. У тому ж році Чмирьова вийшла в чвертьфінал відкритого чемпіонату США, в якому вона поступилася Кріс Еверт[5].
У складі збірної СРСР Чмирьова грала в матчах Кубка Федерації 1978 і 1979 років. В обох сезонах збірна СРСР доходила до півфіналів. Всього в цих змаганнях Чмирьова провела сім ігор в одиночному розряді (п'ять перемог і дві поразки) і п'ять ігор в парному розряді (чотири перемоги і одна поразка) [6].
Наталія Чмирьова була переможницею чемпіонатів СРСР з тенісу 1978 року (у жіночому одиночному і парному розрядах) і 1982 року (у змішаному парному розряді), також чотири рази була фіналісткою чемпіонатів СРСР - в жіночому парному розряді (1975, 1981) і змішаному парному розряді ( 1975, 1981) [7] . Крім цього, Чмирьова три рази перемагала на Всесоюзних зимових змаганнях з тенісу в одиночному розряді (1978, 1981, 1982) і один раз - в змішаному парному розряді (1978) [2][8] . У складі збірної Москви вона ставала чемпіонкою Спартакіад народів СРСР 1975 і 1979 років. Чмирьова також перемогла на тенісному турнірі Універсіади 1979 року в одиночному розряді.
У 1974-1982 роках Чмирьова дев'ять разів входила в список найсильніших тенісисток СРСР, найкраще місце - друге (в 1976 і 1978 роках) [9]. У 1991 році їй було присвоєно звання заслуженого майстра спорту СРСР[2].
У 1985-1988 роках Наталія Чмирьова працювала тренером ДСО « Динамо », а в 1990-1992 роках - тренером СДЮШОР№ 24 міста Москви [2].