В марте 1816 года отправился в путешествие в Бразилию в составе Французской художественной миссии — группы бонапартистских художников и деятелей искусства, которым было поручено создать в Рио-де-Жанейро Лицей искусств и ремёсел под покровительством португальского короля Жуана VI и графа да Барка. Позднее, в годы правления императора Педру I, лицей превратился в Имперскую академию изящных искусств.
Длительное время пользовался благосклонностью сначала португальского королевского двора, находившегося в изгнании в Бразилии, затем бразильского императора в Рио-де-Жанейро. Дебре часто получал заказы на портреты членов королевской семьи. В декабре 1822 года Дебре основал ателье при Императорской академии, а в 1826 году создал собственную художественную школу в Бразилии. В 1829 году организовал первую художественную выставку в Бразилии, где также представил собственные работы и произведения учеников. Подобно Давиду при Наполеоне, Дебре нередко получал заказы на оформление официальных и публичных церемоний и праздников, и даже спроектировал некоторые образцы придворных костюмов. Его портрет Жуана VI (1817) напоминает портреты Наполеона в отношении военной и имперской символики.
Находясь в Бразилии, часто переписывался со своим братом, который остался в Париже. Заметив его интерес к бразильской повседневности, Дебре с 1816 по 1831 год посылал ему рисунки уличных сцен, местных обычаев и различных событий. Особый интерес Дебре вызывали положение чёрных рабов и жизнь местных индейцев. Наряду с работами немецкого художника Йоганна Морица Ругендаса (Johann Moritz Rugendas, 1802—1858), работы Дебре — один из важнейших документальных источников о жизни Бразилии в первой половине XIX века.
Свержение Бурбонов послужило толчком к тому, что Дебре в 1831 году вернулся во Францию. Во Франции он был избран членом Академии изящных искусств. В период 1834—1839 годах Дебре опубликовал в 3-х томах серию гравюр под названием «Живописное и историческое путешествие в Бразилию, или Жизнь французского художника в Бразилии» (фр.Voyage Pittoresque et Historique au Brésil, ou Séjour d’un Artiste Français au Brésil). Во многих из них детально запечатлел внешний облик, одежду и повседневный быт бразильцев, как белых, так и чёрных, а также представителей коренных племён, в том числе позже исчезнувших (например, камаканов и ботокудо). Некоторые его городские зарисовки не только отражают повседневную жизнь афробразильцев, но и содержат элементы сатиры и юмора.
К несчастью для Дебре, его работы не пользовались коммерческим успехом. Чтобы заработать на жизнь, он изготавливал литографические изображения своего дальнего родственника Давида, однако их тираж и, соответственно, доходность были невелики.