В 1643 году 18-летний юноша стал секретарём и помощником венецианского посланника Альвизе Контарини, направленного на мирные переговоры в Мюнстере, по итогам которых в 1648 году был подписан Вестфальский мир. Знакомство в Мюнстере с папским нунцием Фабио Киджи (будущим папой Александром VII) оказало на молодого человека большое влияние, он начал задумываться о церковной карьере. После возвращения из Мюнстера в Италию Барбариго защитил в Падуанском университете докторскую диссертацию по праву, но мысли о церковной деятельности не оставили его.
21 декабря1655 года в 30-летнем возрасте рукоположен в священники патриархом Венеции Джанфранческо Морозини, после чего его старый знакомый папа Александр VII вызвал Барбариго в Рим. С мая 1656 года по август 1657 года в Риме свирепствовала эпидемия чумы. Папа проявил личное мужество, отказавшись покинуть город. Грегорио Барбариго он поручил подбодрять жителей города, находившегося на грани паники. Барбариго пешком обходил кварталы района Трастевере, который был эпицентром эпидемии, утешал жителей, оказывал помощь больным и хоронил умерших. Самоотверженная деятельность священника принесла ему большую популярность в народе.
В церковной деятельности выказал себя горячим сторонником решений Тридентского собора, уделял большое внимание образованию священников и прихожан. Им были существенно расширены и реформированы семинарии в Падуе и Бергамо, основаны библиотека и типография в Падуе. Для покупки здания, в котором разместилась обновлённая падуанская семинария, он продал свои фамильные драгоценности. Падуанская типография стала одной из передовых типографий своего времени, печатала множество церковной литературы, в том числе и на других языках, имела в распоряжении греческие, арабские, сирийские, армянские и персидские литеры.
_-_Facade.jpg)
_-_Chapel_of_St._Gregorio_Barbarigo.jpg)
_-_Chapel_of_St._Gregorio_Barbarigo_-_The_embalmed_body_of_the_saint.jpg)
