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Leslie Claire Margaret Caron nasceu em Boulogne-Billancourt em 1 de julho de 1931. Seu pai, Claude Caron, era um químico francês e sua mãe, Margaret Petit, uma dançarinaestadunidense. A carreira artística de Caron foi estimulada desde cedo pela mãe.
Caron já foi casada três vezes e tem dois filhos com o diretor britânico Peter Hall, seu segundo marido.
Em 1955 atuou ao lado de Fred Astaire em Daddy Long Legs e em 1958 fez o papel-título de Gigi, musical também vencedor do Oscar de melhor filme do ano.
Em 1961, após alguns filmes não tão bem sucedidos, atuou no romance Fanny, indicado ao Oscar de melhor filme. No ano seguinte, recebeu outra indicação ao Oscar de melhor atriz pelo drama The L-Shaped Room, que também lhe rendeu os prêmios BAFTA e Globo de Ouro.