Smith fikk som 17-åring plass på Arsenal LFC og debuterte samme året på landslaget. Etter fullført videregående og ett år på West Herts College i hjembyen, begynte hun på Seton Hall University i New Jersey i USA og ble umiddelbart årets spiller og årets nykommer.
Da den amerikanske proffligaen WUSA ble dannet i 2000, ble hun hentet til Philadelphia Charge og var til ligaen og laget ble nedlagt i 2003 med korsbåndsskade i flere perioder. Da WUSA ble nedlagt, spilte hun for amatørlaget New Jersey Wildcats men brakk ben, så hun gikk tilbake til Arsenal med tretthetsbrudd i foten og en viktig rolle i Arsenals storhetsperiode, som ble kronet med seier i ligaen, begge cupene og i UEFA Women's Cup i 2006–2007-sesongen. Smith spilte en viktig rolle i Arsenal igjen, men da WPS dukket opp, bestemte Smith seg for å bli med der, og hun fikk jobb hos Boston Breakers.
Kelly Smith er blitt kåret til FIFAs årets kvinnelige fotballspiller i verden i 2005, og hun ble også rangert som turneringens spiller i VM i Kina.