Nel 1792 la Francia dichiarò guerra all'Austria e Baudin cercò senza successo di riarruolarsi nella Marina Francese. Tornò in Francia nel 1795 e andò a trovare Antoine de Jussieu al "Museo Nazionale di Storia Naturale" per suggerirgli di intraprendere un viaggio botanico nei Caraibi. Questo viaggio fu un successo, e Baudin tornò in Francia con una vasta collezione di piante, uccelli e insetti.
Nell'ottobre del 1800 fu selezionato per condurre quella che divenne poi nota come spedizione di Nicolas Baudin per cartografare la costa dell'Australia. Ebbe due navi, la corvettaGéographe e la corvetta Naturaliste comandata da Jacques Félix Emmanuel Hamelin e fu accompagnato da nove zoologi e botanici, tra cui André Michaux e Jean Baptiste Leschenault de la Tour. Raggiunse l'Australia nel maggio del 1801, e nell'aprile del 1802 incontrò Matthew Flinders, anch'egli incaricato di cartografare le coste, nella Encounter Bay.
Baudin fece quindi ancora nella colonia britannica di Sydney per fare provviste. A Sydney acquistò una nuova nave, la Casuarina, così chiamata dal tipo di legno con cui era stata costruita. Da lì mandò a casa la Naturaliste, che portava a bordo tutti i campioni che erano stati scoperti da Baudin e dal suo equipaggio. Fece quindi rotta per la Tasmania, prima di proseguire a nord per Timor.
Due delle sue navi chiamate Jardinière, furono perse in naufragi, uno nel Pacifico e l'altro nel porto di Port Louis durante un uragano.
Baudin fece quindi vela verso casa, fermandosi nelle isole Mauritius, dove morì di tubercolosi.
Un certo numero di monumenti sono stati eretti per tutta l'Australia per commemorarlo, tra cui otto in West Australia [1]. E Baudin Beach nell'Isola dei Canguri (Australia Meridionale) fu chiamata così in suo onore.
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