Decisa a diventare una ballerina classica nel 1961 si trasferì a Londra dove ebbe modo di studiare alla Royal Ballet School. In questo stesso periodo posa occasionalmente come modella e si esibisce come pagliaccio nel circo Medrano di Parigi. Dopo aver partecipato solo a un paio di rappresentazioni teatrali venne chiamata dal regista David Lean per farle interpretare il ruolo di Tonya ne Il dottor Živago (1965). La sua interpretazione venne molto apprezzata tanto che decise di dedicarsi al cinema e abbandonare il balletto.
Parte della lavorazione del film ebbe luogo in Spagna dove l'attrice ebbe modo di conoscere e legarsi sentimentalmente al regista spagnoloCarlos Saura, che la volle protagonista in quasi tutti i suoi film girati tra il 1967 e il 1980. Tra questi: Frappé alla menta (1967), Cría cuervos (1976), Mamà compie 100 anni (1979). Parallelamente al sodalizio artistico e sentimentale con Saura, l'attrice avvia altre importanti collaborazioni con importanti registi come Robert Altman e Richard Lester: il primo la dirige in tre film - Nashville (1975), Buffalo Bill e gli indiani (1976), Un matrimonio (1978) - mentre il secondo le affida la parte della regina Anna in I tre moschettieri (1973) e nel seguito Milady (1974).
Nel 2018 prese parte al film Red Land, sulla vita della giovane studentessa istriana Norma Cossetto, uccisa dai partigiani jugoslavi nell'ottobre 1943, all'età di 23 anni. Nel film interpreta l'amica dei Cossetto, prima da bambina e poi da anziana che ricorda la propria infanzia traumatica. L'attrice ha dichiarato che non era conoscenza dei fatti dell'esodo istriano e che fu convinta ad accettare la sceneggiatura, per motivazioni prettamente artistiche: «È come se ci fossero già gli stacchi, puoi già intuire quello che sarà il film una volta montato. C'è un'idea molto precisa di regia. [...] Non mi pare che ci sia un messaggio. Odio i film con un messaggio. Semplicemente c'è un monito, un invito a non dimenticare il passato.»[1].
Vita privata
Dalla relazione con Saura ha avuto un figlio, Shane Saura. Con il marito, il direttore della fotografia cileno Patricio Castilla, ha invece avuto una figlia, Oona Chaplin, anche lei attrice.
2008 – Candidatura alla migliore attrice non protagonista per The Orphanage
Doppiatrici italiane
Nelle versioni in italiano dei suoi lavori, Geraldine Chaplin è stata doppiata da:
Melina Martello in The Impossible, Maria, madre di Gesù, Sette minuti dopo la mezzanotte, Jurassic World - Il regno distrutto, Phillip K. Dick's Electric Dreams
Vittoria Febbi ne Il ritorno dei tre moschettieri, The Orphanage, Imago Mortis, L'imbroglio nel lenzuolo
Paila Pavese ne L'età dell'innocenza, Wolfman, E se vivessimo tutti insieme?
Dania Cericola in Marguerite & Julien - La leggenda degli amanti impossibili
Lorenza Biella in Aggrappato ad un albero, il bilico su un precipizio a strapiombo sul mare, Un matrimonio, Misfatto bianco, The Moderns, BloodRayne, Rosemund Pilcher - Solstizio d'inverno
^ Beatrice Fiorentino, Geraldine Chaplin: «Racconto l’esodo», su ilpiccolo.gelocal.it, 13 Novembre 2016. URL consultato il 19 febbraio 2019 (archiviato dall'url originale il 14 novembre 2016).