I genitori di Carlotta non si piacevano l'un l'altro già da prima del loro matrimonio combinato e presto si separarono. Il principe di Galles lasciò gran parte delle cure di Carlotta alle governanti e ai domestici, ma le permise solo contatti limitati con Carolina, che alla fine lasciò il paese. Come Carlotta raggiunse l'età adulta, suo padre la spinse a sposarsi con Guglielmo, principe d'Orange (futuro re dei Paesi Bassi) ma, dopo averlo accettato inizialmente, Carlotta presto ruppe le trattative di matrimonio. Ciò provocò un prolungato conflitto di volontà tra lei e suo padre, e alla fine il principe di Galles le permise di sposarsi con il principe Leopoldo di Sassonia-Coburgo-Saalfeld (in seguito re dei Belgi). Dopo un anno e mezzo di matrimonio felice, Carlotta morì dopo aver partorito un figlio nato morto.
La morte di Carlotta scatenò un tremendo lutto tra i britannici, che l'avevano vista come un segno di speranza e un contrasto sia con l'impopolarità di suo padre che con la pazzia di suo nonno. Poiché era stata l'unica dei nipoti legittimi di re Giorgio III, ci furono delle pressioni considerevoli sui figli celibi del re affinché trovassero moglie. Il quarto figlio maschio di Giorgio III, il principe Edoardo, duca di Kent e Strathearn, alla fine generò un'erede, Vittoria, che nacque diciotto mesi dopo la morte di Carlotta.
Nel 1794, Giorgio, principe del Galles, cercò una sposa adatta. Non lo fece per alcun particolare desiderio di assicurarsi la successione, ma perché gli fu promesso un aumento di reddito se si fosse sposato. La scelta cadde su sua cugina Carolina di Brunswick, sebbene egli non l'avesse mai incontrata. Giorgio e Carolina non si piacquero già dal loro primo incontro, ma il matrimonio fu comunque celebrato l'8 aprile 1795. Giorgio in seguito dichiarò che la coppia aveva avuto rapporti carnali solo tre volte; si separarono in poche settimane, anche se continuarono a vivere sotto lo stesso tetto.
Il 7 gennaio 1796, un giorno meno di nove mesi dopo il matrimonio, Carolina partorì una femmina nella loro residenza, Carlton House a Londra. Mentre Giorgio si dispiacque che non fosse un maschio, il re, che preferiva le bambine, fu deliziato per la nascita della sua prima nipote legittima, e sperò che la nascita servisse a riconciliare Giorgio e Carolina. Ciò non accadde; tre giorni dopo la nascita di Carlotta, Giorgio fece testamento; in esso stabilì che sua moglie non avrebbe avuto nessun ruolo nell'educazione della loro figlia e lasciò tutti i suoi beni terreni alla sua amante, Maria Fitzherbert, mentre Carolina fu lasciata senza uno scellino. Molti membri della famiglia reale erano impopolari; tuttavia la nazione celebrò la nascita della principessa. L'11 febbraio 1796 fu battezzata Carlotta Augusta, in onore delle sue nonne, la regina Carlotta e la duchessa di Brunswick-Lüneburg, nella grande sala da disegno a Carlton House da John Moore, arcivescovo di Canterbury. I suoi padrini e madrine furono il re, la regina e la duchessa di Brunswick-Lüneburg (di cui la Principessa Reale faceva le veci).
Nonostante le richieste di Carolina per un trattamento migliore, ora che aveva dato alla luce il secondo in linea di successione al trono, Giorgio limitò i suoi contatti con la bambina, proibendole di vedere la loro figlia se non in presenza di una bambinaia e di una governante. A Carolina fu permessa la sola visita giornaliera che i genitori delle classi elevate facevano alla loro giovane prole a quell'epoca e non le fu permesso di dire nulla nelle decisioni prese riguardo alle cure di Carlotta. Il personale domestico, comprensivo nei confronti di Carolina, disobbediva al principe, permettendole di restare da sola con sua figlia. Giorgio non ne era a conoscenza, avendo pochi contatti con Carlotta lui stesso. Carolina fu persino abbastanza audace da passeggiare per le strade di Londra in una carrozza con sua figlia, tra gli applausi della folla.
Dopo un anno e mezzo di matrimonio felice, il 6 novembre 1817, Carlotta morì, a causa di un'emorragia[1], causata dal parto del suo primo figlio, nato il giorno precedente[1] già morto.
La morte della principessa Carlotta ebbe diverse conseguenze:
Richard Croft, uno dei tre ostetrici che assistettero la principessa durante il parto, non resse al senso di colpa causato dallo sfortunato evento e, il 13 febbraio del 1818, si suicidò sparandosi un colpo di pistola alla tempia.
Leopoldo, che non dimenticò mai l'amatissima moglie[3], a seguito della Rivoluzione belga del 1830 che provocò lo smembramento del Regno Unito dei Paesi Bassi e alla nascita degli attuali Belgio e Paesi Bassi, poté essere scelto dalla diplomazia britannica (e imposto sia ai belgi che a Luigi Filippo di Francia) per governare il nuovo Paese. Nel 1831 diventò così il primo Re del Belgio, fondando una nuova dinastia tuttora regnante. Quando si risposò, ebbe quattro figli, tra cui una figlia, che chiamò Carlotta in onore della prima moglie.
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