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Carlo Enrico fu il terzo figlio, unico sopravvissuto, nato dal secondo matrimonio di Carlo IV di Lorena che non aveva avuto figli dal primo matrimonio. Questo secondo matrimonio venne annullato dalla chiesa a causa del fatto che la separazione del duca dalla sua prima moglie, Nicoletta di Lorena, non venne accettata dalla Santa Sede.
Per questo motivo, Carlo Enrico non ebbe diritto al titolo di duca ed esso andò a suo zio. Nel 1669 egli sposò la cugina Anna Elisabetta di Lorena, ed ebbe un solo figlio, Carlo Tommaso (1670-1704), principe di Vaudemont che venne ucciso in battaglia vicino Ostiglia.
Nel 1700, alla morte dell'ultimo re spagnolo degli Asburgo, Carlo II, venne insediato sul trono di Spagna Filippo duca d'Anjou nipote di Luigi XIV di Francia. Questo cambiamento dinastico provocò la guerra di successione spagnola nel corso della quale il territorio intorno a Milano fu uno dei maggiori campi di battaglia. Il principe Carlo Enrico, in un primo tempo accettò il nuovo re come suo sovrano di Lombardia, ma non ebbe fiducia in lui: Saint Simon sostenne che egli avrebbe passato delle informazioni al nemico. Sta di fatto che suo figlio Carlo fu un comandante austriaco.