A párizsiSorbonne filozófiai fakultásának hallgatója, majd a konzervatórium növendéke volt. Színi tanulmányai után előbb rövid ideig vidéken szerepelt, majd 1921-ben a fővárosi közönség előtt is bemutatkozott. 1921 körül jelent meg a kamerák előtt is. 1930–1932 között és 1935–1955 között rendszeresen amerikai produkciókban filmezett; elsősorban szerelmes hősként. Az 1930-as évek közepétől vált igen népszerűvé.
Eszköztelen, fölényes biztonságú játékstílusa, közvetlensége, színes humora a nagyok sorába emelte. Greta Garbo, Ingrid Bergman, Bette Davis, Marlene Dietrich partnere volt. A Fritz Lang rendezte Liliomban (1934) ő keltette életre Molnár Ferenc legendás ligeti vagányát. Alakításai közül kiemelkedik Rudolf trónörökös a Mayerlingben (1936), Napóleon a Walewska grófnőben (1937), valamint a William Somerset MaughamSzínház című műve nyomán készült Csodálatos vagy, Júlia (1962) öregedő színésze. Az alvilág királya(Pépé le Moko) amerikai változatában, az Algírban (1938) Jean Gabin híressé vált szerepét, a bujkáló banditát alakította.
1942-ben lett amerikai állampolgár. 1944-ben Oscar-díjra jelölték a Gázláng című filmben nyújtott szerepéért. Több ízben fellépett az amerikai tv-ben is. 1948-ban és 1952-ben nagy sikerrel lépett fel amerikai színpadokon (Shaw: Ember és felsőbb rendű ember). 1960-ban csillagot kapott a Hollywood Walk of Fame-en. 1961-ben is Oscar-díjra jelölték; ekkor a Fanny című filmjéért. 1962–63-ban ismét meghódította a Broadwayt, ezúttal nagyapaszerepben. Az 1964-es cannes-i filmfesztivál zsűritagja volt.
79. születésnapja előtt két nappal öngyilkosságot követett el, két nappal felesége halála után.
Magánélete
1934–1978 között Pat Paterson (1910–1978) angol színésznő volt a párja. Egy fiuk született: Michael Charles Boyer 1943-ban, aki 1965-ben öngyilkos lett.
