ב-1998 החלה דיינס ללמוד באוניברסיטת ייל. אוליבר סטון כתב לה את מכתב ההמלצה. אחרי שלמדה פסיכולוגיה במשך שנתיים, היא פרשה מלימודיה כדי להתרכז בקריירת המשחק שלה.
קריירה
תיאטרון
במקביל להופעותיה בקולנוע, כיכבה גם במספר מחזות באוף ברודוויי, ביניהם "Happiness", "Punk Ballet" ו-"Kids On Stage", שבו היא יצרה בעצמה את הכוריאוגרפיה לריקוד הסולו שלה. ב-2007 הופיעה לראשונה על במות ברודוויי, בעיבוד מחודש למחזהו של ג'ורג' ברנרד שו "פיגמליון", בתפקיד אלייזה דוליטל.
טלוויזיה וקולנוע
תפקידה הראשון של דיינס על המסך היה ב-1990 בסרט הקצר "Dreams of Love" שם גילמה את אדית לאמרס.
בשנת 1992, בגיל 13, ביצעה הופעת אורח באחד מפרקי הסדרה "חוק וסדר".
ב-1994 שיחקה באחד התפקידים הראשיים בסרט "נשים קטנות", שהתבסס על הרומן המפורסם בעל אותו השם של לואיזה מיי אלקוט. באותה שנה החלה דיינס בת ה-15 לגלם את דמותה של אנג'לה צ'ייס בת גילה, בסדרת הנעורים "אלה הם חיי". על משחקה בסדרה קיבלה את פרס גלובוס הזהב לשחקנית הטובה ביותר בסדרת טלוויזיה דרמטית, והייתה מועמדת לפרס אמי. הסדרה זכתה להצלחה ברחבי העולם ולביקורות חיוביות מצד מבקרי הטלוויזיה, אך בשל רייטינג נמוך יחסית בארצות הברית, ירדה משידור אחרי עונה אחת בלבד. מאז לא חזרה דיינס להופיע בסדרות טלוויזיה במשך 17 שנה (עד 2011 בסדרה "הומלנד"), והתמקדה בפיתוח הקריירה הקולנועית שלה.
בנוסף ב-1999 דיינס קיבלה את התפקיד הראשי בסרט "ארמון של סורגים", לצדה של קייט בקינסייל. לאחר שהסתיימו צילומי הסרט, שנערכו במנילה בירת הפיליפינים, צוטטה דיינס בראיונות עיתונאיים שנתנה למגזינים "ווג" ו"פרמייר" כאומרת ש"מנילה הייתה עיר מחרידה ומוזרה, עם ריח של מקקים ועכברושים בכל מקום, אין שם מערכת ביוב ולאנשים אין כלום - לא זרועות, לא רגליים ולא עיניים"[2]. דבריה של דיינס זכו לתגובות נזעמות בפיליפינים: בנו של ראש עיריית מנילה הגיב על הדברים ואמר, כי "אלו הצהרות חסרות אחריות, גזעניות וגורפות, שלא ניתן לקבלן"[3]. סרטים בכיכובה נאסרו להקרנה בפיליפינים. ג'וזף אסטרדה, שהיה באותה עת נשיא הפיליפינים, גינה אותה בפומבי[4], והיא הוכרזה כאישיות בלתי רצויה במדינה[5]. זמן קצר לאחר התקרית, פרסמה דיינס התנצלות בפני העיר מנילה במגזין "אנטרטיינמנט ויקלי".
ב-2011 החלה לשחק בסדרת הדרמה האמריקאית של רשת Showtime, "הומלנד" (המבוססת על הסדרה הישראלית "חטופים") את סוכנת ה-CIA קרי מתיסון. על תפקידה זה זכתה לשבחי המבקרים ולפרסים רבים ובהם בשני פרסי אמי (מתוך 5 מועמדויות), בשני פרסי גלובוס הזהב (מתוך 3 מועמדויות), ובפרס גילדת שחקני המסך (מתוך 4 מועמדויות) בקטגוריית שחקנית הדרמה הטובה ביותר. ב-2020 עלתה עונתה השמינית של הסדרה.
עיסוקים אחרים
בשנת 2007 הצטלמה לפרסומת לחברת הביגוד האמריקאית "גאפ". ב-2008 נבחרה דיינס לפנים החדשות של בית האופנה האיטלקי "גוצ'י", במקומה של דרו ברימור.
חיים אישיים
בתחילת שנת 2004 נקלעה לסערה תקשורתית, לאחר שהשחקן האמריקאי בילי קרודופ עזב למענה את שותפתו לחיים, השחקנית האמריקאית מרי-לואיז פרקר, כשהיא בחודש השמיני להריונה[7]. מערכת היחסים שלהם הסתיימה בדצמבר 2006, עקב שמועות לפיהן דיינס ניהלה רומן עם השחקן האנגלי יו דנסי, ששיחק לצידה בסרט "לפנות ערב". במהלך 2007 אישרה דיינס כי היא ודנסי נמצאים במערכת יחסים, ובפברואר 2009 הודיעו השניים על אירוסיהם.