הרקדן והשחקן האמריקאי המפורסם ג'ין קלי גילה את יכולותיה של קארון בהופעה שערכה עבור חברת הריקוד "רולן פטי" והציע לה להשתתף לצידו בסרט המוזיקלי "אמריקאי בפריז".
קארון בת ה-20 הסכימה להצעה וקיבלה את התפקיד הראשון שלה בהוליווד, ליסה בובייה שהיה מיועד בתחילה לשחקנית סיד צ'ריס.
שנתיים לאחר הופעת הבכורה שלה כיכבה קארון עבור חברת ההפקה מטרו גולדווין מאייר בדרמה המוזיקלית "לילי" בתפקיד לילי דרויאר, נערה המצטרפת לקרקס נודד.
קארון ששרה בסרט את השיר המפורסם "Hi-Lili, Hi-Lo" זכתה על הופעתה בפרס באפט"א לשחקנית הטובה ביותר והייתה מועמדת לפרס אוסקר לשחקנית הטובה ביותר.
באותה השנה השתתפה בתפקיד ראשי גם בדרמה "סיפור שלוש אהבות".
בשנת 1955 שיחקה קארון בקומדיה המוזיקלית המבוססת על הספר "אבא ארך רגליים" בתפקיד הצעירה ז'ולי אנדרה לצידו של הרקדן, הזמר והשחקן המפורסם פרד אסטר והופיעה בתפקיד סינדרלה בסרט "סנדל הזכוכית".
בשנת 1958 זכתה קארון לככב בתפקיד הראשי בסרטו הגדול ביותר של וינסנט מינלי "ז'יז'י", קומדיה מוזיקלית זוכת 9 פרסי אוסקר.
קארון הייתה מועמדת לפרס גלובוס הזהב לשחקנית הטובה ביותר בתפקיד קומי/מוזיקלי על הופעתה בסרט זה.
ב-1961 הופיעה בדרמה של ג'ושוע לוגן "פאני" בתפקיד הצעירה פאני. הופעה עלייה הייתה קארון מועמדת לפרס גלובוס הזהב לשחקנית הטובה ביותר בתפקיד ראשי.
בעלה הראשון היה המוזיקאי גורדי הורמל לו הייתה נשואה במשך שלוש שנים.
בעלה השני היה הבמאי ושחקן התיאטרון האנגלי פיטר הול לו נישאה בשנת 1956, לזוג נולדו שני ילדים, המוזיקאית והשחקנית ג'ניפר קארון הול והמפיק כריסטופר הול. קארון והול התגרשו אחרי תשע שנות נישואים לאחר שקארון ניהלה רומן מתוקשר עם השחקן וורן בייטי.
נישאה בפעם השלישית בשנת 1969 למפיק הסרט "אהבה על גלגלים" מייקל לאלין ממנו התגרשה ב-1980.