בשנות ה-90 של המאה ה-20 עבר לניו יורק, שם הציג בגלריה ניקול קלסברן. בנוסף, הציג את עבודתו האינטראקטיבית Re-U-Man במוזיאון המטרופוליטן בניו יורק ובמוזיאון ישראל ובחוצות ערים מרכזיות.
יצירות האמנות שלו, שהיו בעלות קנה מידה גדול, הובילו אותו להמציא שיטת פרסום על מבנים אדריכלים אורבניים.
בשנת 1996, אלוני החל בבימוי סרטים. סרטו הראשון, "שמאל", היה חלק מפרויקט Re-U-Man. סרטו התעודי, "מלאך מקומי" (2002), והסרט העלילתי הראשון שלו, "מחילות" (2006), מהווים פרשנות רדיקאלית של הסכסוך הישראלי-פלסטיני. הם הוצגו בפסטיבלים מרכזיים ברחבי העולם ועוררו מחלוקת.
אלוני ביים את "קשמיר: הדרך לחופש" (2008), סרט תעודי שעסק בתנועה הלא-אלימה לשחרור בג'אמו וקשמיר, שפתח את פסטיבל הסרטים התיעודיים הבינלאומי בברלין.
ב-2006 פרסם את ספרו "גלגול מחילות" בהוצאת הקיבוץ המאוחד.
בפברואר 2016 זכה סרטו החדש "Junction 48", בפרס לסרט העלילתי הטוב ביותר במסגרת פנורמה של פסטיבל ברלין היוקרתי, שנקבע על פי בחירת הקהל. אלוני אמר לנוכחים בהקרנת סרטו, שאסור לקנצלרית גרמניה, אנגלה מרקל לספק לישראל צוללות, כי בכך היא מסייעת לשימור אותה "ממשלה פאשיסטית" שיושבת בירושלים. דבריו עוררו סערה בישראל, גם משום שהסרט זכה למימון מטעם קרנות ישראליות שמקבלת תמיכה מהמדינה[2].
התבטאויותיו של אלוני בנושא ישראל והפלסטינים עוררו בעבר מחלוקת רבה. אלוני מקדם את הרעיון של מדינה דו-לאומית כפתרון תרבותי ופוליטי לסכסוך הפלסטיני ישראלי. הוא מאשים את ישראל באפרטהייד ייחודי ש"במובנים מסוימים הוא יותר נוקשה בישראל מאשר בדרום אפריקה, כי "מערכת המשפטית כולה מסתירה ומטהרת פרקסיס של אפרטהייד אשר מובל על ידי הממשלה[3]. אלוני תיאר את האידאולוגיה של מדינת ישראל כגזענית וקרא להחליף את אידאולוגיית ה"דמוקרטיה היהודית" של מדינת ישראל במדינה דו-לאומית של ישראל ופלסטין וכך "לשחרר... את ישראל מהציונות"[4]. הוא תומך בחרם ובסנקציות נגד מדינת ישראל ורואה את עבודתו למען תנועת BDS (חרם, הימנעות מהשקעות ועיצומים) כאקט הכרחי לקידום דיאלוג אמיתי בין ישראלים לפלסטינים, שהוא רואה כ"אחים... איתם הוא חולק זהות משותפת מפוצלת"[5]. אלוני כתב נגד "המסיכה הדמוקרטיה הישראלית" ונגד שיתוף הפעולה של אמנים במיתוג מחדש כלל עולמי של ישראל כמדינה נאורה[6]. הסיסמה "מהנהר ועד הים, שוויון וחופש לכל אדם" מכילה את המאבק שלו למען הפלסטינים ולמען שוויון לנשים. הסיסמה מופיעה באתר של אלוני[7].
הסרט מחילות (2006), שהקרנת הבכורה שלו במזרח התיכון נערכה ברמאללה, עורר מחלוקת, כאשר השגרירות הישראלית בפריז איימה להפסיק את מימון פסטיבל הסרטים הישראלי בפריז (du Film – Israelien à Paris Festival) בתגובה לכוונה לפתוח את הפסטיבל בסרט[8]. אלוני (יחד עם נעמי קליין, ג'ון גרייסון ואחרים) היה מיוזמי הצהרת טורונטו, עצומה שהתנגדה לתוכניות "להדגיש את אור הזרקורים הסלבריטאי על תל אביב", כי לפי החתומים העניין מהווה "הפקת קמפיין תעמולה" למען "משטר אפרטהייד". אלוני מדגיש כי "בכל פעילויותיו", הוא "קול חזק בקידום צדק, שלום, סולידריות ואהבה בין ישראל לפלסטין"[9].
כתיבתו של אלוני, הכוללת התכתבויות עם הוגים עכשויים כגון ג'ודית באטלר, סלבוי ז'יז'ק, אלן בדיואביטל רונאל, חביבה פדיה, משה אידל ואחרים, נפרשת על התחומים תאולוגיה ופסיכואנליזה, ספרות ופילוסופיה. ספרו בעברית "גלגול מחילות", הוא אסופת סיפורים ומחשבות, וכולל את חיבוריו הפוליטיים המניפסט המשיחי למען דו-לאומיות והרהורים על ביאת המשיח[12]. באידאולוגיה הפוליטית שלו, אלוני מנסה לזהות ולנתח את התאולוגיה של חילוניות, או את עמודי התווך התאולוגים הלא-מודעים של השיח החילוני והליברלי, במיוחד בישראל. במניפסט המשיחי למען דו-לאומיות, הוא קורא לקריאה מחודשת ורדיקלית של הציונות, ומצהיר ש"כל ניסיון להתנגד לחוק האבות כקיצוניות ציונית אלימה רק מחזק אותו. [...] אנחנו מוכרחים לנקות את הציונות מהאלמנטים הלאומניים שלה מבלי לוותר על הלהט המשיחי שלה לחופש, חירות ושוויון".[12]