Militant après 1945 d'un mouvement d'action ouvrière catholique, le Mouvement populaire des familles, Henri Longeot est l'un de ceux qui en 1950 quitte cette organisation pour créer le Mouvement de libération du peuple, groupuscule de gaucheanticolonialiste, dont les points d'ancrage se situent parmi la classe ouvrière et le syndicalisme chrétien[4],[5]. Cette petite formation, située à gauche de la SFIO, perd une partie de ses adhérents, qui rallient le Parti communiste. Les autres engagent un rapprochement avec des groupes militants d'extrême-gauche, pour créer en l'UGS. Henri Longeot fait partie de la direction de l'UGS, puis il est élu au bureau national du PSU, secrétaire national adjoint avec Gilles Martinet, lors du congrès fondateur de celui-ci, en .
Durant sept années, il occupe cette fonction au PSU. Lors du congrès d'Alfortville, en , c'est sur une motion "Longeot" que se comptent les différents courants de cette formation politique. Elle recueille alors 348 voix sur les 709 mandats[6]. En 1967, il n'est pas réélu au Bureau national.
Henri Longeot est élu Président de l'AFDET (Association Française pour le Développement de l’Enseignement Technique[7]) de 1986 - 1987, puis 1995 à 1997