Elle prend officiellement la nationalité australienne après avoir obtenu sa nouvelle citoyenneté en janvier 2018. Depuis le 29 janvier 2018, elle représente désormais l’Australie sur tous les tournois.
Elle a atteint plusieurs finales en simple sur le circuit principal, mais ne compte à ce jour aucun titre. Elle a en revanche remporté un tournoi WTA 125.
En Grand Chelem, elle a atteint les quarts-de-finales à trois reprises : à Wimbledon en 2021 et 2022, et à l'US Open en 2022.
En 2013, elle remporte un titre ITF à Dothan. En juin, elle se qualifie pour le tableau final du tournoi de Wimbledon mais s’incline au premier tour. En août, elle se qualifie pour l’US Open. Elle remporte son match au premier tour face à Casey Dellacqua puis s’incline contre Alizé Cornet. En septembre, elle entre dans le top 100 pour la première fois à la suite d’un quart de finale au Challenge Bell.
En 2014, elle atteint les quarts de finale en double de l’Open d’Australie avec Jarmila Gajdošová, qui a la particularité d’avoir changé de nationalité sportive fin 2009, troquant la bannière slovaque pour celle de l’Australie (Ajla Tomljanović obtiendra elle aussi la nationalité sportive australienne, en 2018). Elles s’inclinent en trois sets face à Květa Peschke et Katarina Srebotnik.
En , elle annonce qu’elle représentera désormais l’Australie dans les tournois du Grand Chelem dès l’US Open. Par contre, tant que sa naturalisation n’est pas administrativement actée, elle continue de jouer pour la Croatie dans les autres tournois[1].
En 2022, pour la deuxième année consécutive, elle atteint les quarts de finale au Tournoi de Wimbledon où elle s' incline face à Elena Rybakina (6-4, 2-6, 3-6).
À l'US Open 2022, Tomljanović est la dernière adversaire de la carrière de Serena Williams qui prend sa retraite sportive à l'issue de son match perdu au troisième tour. Elle atteint les quarts de finale et s'incline face à Ons Jabeur.
Blessée à un genou, elle est contrainte au forfait lors de l'Open d'Australie 2023[2]. Elle joue sa première finale sur gazon fin juin 2024 à Birmingham, sortant la Russe Anna Blinkova (6-2, 6-1), la Chinoise Zhu Lin (6-7, 6-1, 6-4), la Canadienne Leylah Fernandez (1-6, 6-3, 6-2) et la Russe Anastasia Potapova (7-6, 6-4). Elle ne remporte pas le titre, éliminée aux pieds du trophée par Yulia Putintseva (1-6, 6-7)[3].
Sous le résultat, l’ultime adversaire. Nota: à partir de 2024, le nombre de tournois de cette catégorie passe à 10 par saison et l'alternance entre Dubaï et Doha est supprimée. Le codage Wiki actuel ne permet l'affichage que du résultat de Dubaï si la joueuse a également joué Doha.