Im Jahr 1767 wurde sie vom Kapitel zur Koadjutorin in Quedlinburg gewählt und damit zur Nachfolgerin ihrer Tante Anna Amalia bestimmt, die 1787 starb. So wurde Sophie Albertine am 15. Oktober 1787 feierlich als Äbtissin des Reichsstifts Quedlinburg eingeführt. Ab 1790 hielt sich die Äbtissin aber häufiger in Schweden auf als in ihrem Stift.
Sophie Albertine führte einige Reformen in Religion und Schulwesen durch, ordnete die Armenversorgung neu und erhöhte die Besoldung der Geistlichen. In den Räumen der Abtei gründete sie ein kleines Hoftheater, das erste Theater in Quedlinburg. Ihr Engagement im sozialen Bereich zeigte sich in der Einrichtung von „Wärmestuben“, in denen Kinder der ärmsten Schichten Bildung erfuhren.
1803 wurde das Stift Quedlinburg dem Königreich Preußen zugeordnet. Äbtissin und Stiftsdamen wurden allerdings ihre Einnahmen und bisherigen Rechte bis zum Lebensende zugesichert. Im September 1803 kehrte Sophie Albertine nach Schweden zurück. Von der neuen schwedischen Königsdynastie Bernadotte wurde sie als „letzte des Hauses Wasa“ am Hof mit Respekt behandelt und stand dem Kronprinzenpaar sehr nahe.
