Merrill Moores besuchte die öffentlichen Schulen seiner Heimat und studierte danach an der Butler University in Indianapolis. Danach setzte er seine Ausbildung an der Willamette University in Salem (Oregon) und dann bis 1878 an der Yale University fort. Nach einem anschließenden Jurastudium an der späteren Indiana Law School und seiner im Jahr 1880 erfolgten Zulassung als Rechtsanwalt begann er in Indianapolis in diesem Beruf zu arbeiten. Im September 1872 machte er eine 9-tägige Wanderung mit John Muir zum Hetch Hetchy Tal, das für die Wasserversorgung von San Francisco im Gespräch war.
Politisch war Moores Mitglied der Republikanischen Partei. Zwischen 1892 und 1896 war er deren Bezirksvorsitzender im Marion County. Zwischen 1894 und 1903 arbeitete er als Assistent für den Attorney General von Indiana. Im Jahr 1908 war er Präsident der Anwaltskammer des Staates Indiana und der Stadt Indianapolis. Von 1909 bis 1925 gehörte er einer Kommission an, die die Gesetze der Einzelstaaten vereinheitlichen sollte. Im Jahr 1919 war Moores auch Mitglied des Vorstands der Interparlamentarischen Union.
1924 wurde Moores von seiner Partei nicht mehr zur Wiederwahl aufgestellt. Zwei Jahre später verfehlte er erneut die republikanische Nominierung für die Kongresswahlen. In der Folge praktizierte er wieder als Anwalt in Indianapolis. Außerdem war er Vizepräsident der Firma American Systems and Audit Co. Er starb am 21. Oktober 1929 in Indianapolis.