Parallel absolvierte er 1951 bis 1953 eine Ausbildung an der Päpstlichen Diplomatenakademie und trat in den diplomatischen Dienst des Vatikans ein. Er war Attaché und Sekretär der Apostolischen Nuntiatur in Kolumbien (1953/57) und Ecuador (1954/57) und Sekretär der Apostolischen Delegation in Jerusalem (1957/62). Von 1962 bis 1973 arbeitete Carlo Furno in der Ersten Sektion des Staatssekretariates in Rom und war ab 1966 zusätzlich Dozent an der Päpstlichen Diplomatenakademie.
Von 1978 bis 1982 war er Apostolischer Nuntius im Libanon, von 1982 bis 1992 versah er die gleiche Aufgabe in Brasilien. 1992 wurde er Apostolischer Nuntius in Italien.
Carlo Kardinal Furno wurde von Papst Johannes Paul II. am 21. Dezember 1995 zum Kardinal-Großmeister des Ritterordens vom Heiligen Grab zu Jerusalem ernannt.
Vom 6. Juni 1996 bis November 1998 war er Päpstlicher Delegat für die Basilika San Francesco von Assisi. 1997 wurde er zum Erzpriester der PatriarchalbasilikaSanta Maria Maggiore ernannt. Am 24. Februar 2005 wurde er zunächst unter Beibehaltung seiner Titeldiakonie, die pro hac vice zur Titelkirche erhoben wurde, zum Kardinalpriester ernannt. Im Jahr 2006 optierte er schließlich auf die Titelkirche Sant’Onofrio am Verwaltungssitz des Ritterordens vom Heiligen Grab zu Jerusalem. Das Amt des Erzpriesters übte Furno bis zu seinem altersbedingten Rücktritt im Jahre 2004 aus.[4] Sein Rücktrittsgesuch als Kardinal-Großmeister des Ritterordens vom Heiligen Grab zu Jerusalem nahm Papst Benedikt XVI. am 27. Juni 2007 an.[5]
Am Konklave 2005 sowie am Konklave 2013 nahm er nicht teil, da er die Altersgrenze von 80 Jahren bereits überschritten hatte.
Carlo Furno starb am 9. Dezember 2015 in Rom und wurde in der Patriarchalbasilika Santa Maria Maggiore beigesetzt.[1][2]