Varghese war der zweite Sohn von Idicula Thangalathil und dessen Ehefrau Annamma und stammte aus einer syrisch-orthodoxen Familie. In seine Schulzeit fiel das Wirken von MetropolitMar Ivanios und die Gründung der syro-malankarisch-katholischen Kirche, deren Gemeinde nicht weit vom Haus der Familie Thangalathil entfernt war. Ohne Wissen seiner Familie wurde er als 17-jähriger Novize in den Order of Imitation of Christ, ein Institut des geweihten Lebens in Bethany aufgenommen. Seine Familie gab später ihre Zustimmung. Er nahm den Ordensnamen Benedict an, was „der Gesegnete“ bedeutet. Am 15. August 1935 legte er vor Erzbischof Mar Ivanios die ersten Ordensgelübde ab. Nach theologischen Studien am Seminar in Tiruvalla und in Kandy (Sri Lanka) legte er am 24. August 1941 die ewigen Gelübde ab und empfing am 24. August 1944 die Priesterweihe. Danach unterrichtete er Syrisch am St.-Aloysius-Seminar. 1949 wurde er erster Prinzipal (Rektor) des Mar Ivanios College.
Mar Gregorios nahm zwischen 1962 und 1965 an allen vier Sitzungsperioden des Zweiten Vatikanischen Konzils teil. In Indien wirkte er für die Versöhnung zwischen den unterschiedlichen religiösen Strömungen.
Nach 41 Jahren als Erzbischof starb er am 10. Oktober 1994 und wurde in der Kathedrale von Trivandrum an der Seite seines Mentors Erzbischof Mar Ivanios beigesetzt.