نقل يعقوب الثالث مقر البطريركية السريانية الأرثوذكسية من مدينة حمص السورية إلى العاصمة دمشق عام 1959م، وتميزت فترة بطريركيته بنشاطه في سبيل التقريب بين الكنائس الأرثوذكسية الشرقية[؟] وأيضا العمل على إعادة التوافق بين أبناء الكنيسة السريانية في الهند مع الكرسي الأنطاكي، ففي عام 1964م زار ولاية كيرلا الهندية مكان تجمع السريان الهنود وأقام لهم أوجين تيموثاوس مفريانا للهند.
كتب يعقوب الثالث أكثر من ثلاثين كتابا حول تاريخ المسيحية وعن مواضيع روحية وعن الليتوروجيا والطقوس الدينية ووضع أيضا دراسات عدة للمقارنة بين اللغات السريانيةوالعربية هذا فضلا عن كتابة سير حياة العديد من قديسي وآباء الكنيسة كمار أفرام السرياني ومار فيلوكسينوس ومار يعقوب السروجي، كما تعتبر محاضرته التي ألقاها في جامعة كويتينكن الألمانية University of Goettingen عام 1971م مرجعا مهما لدارسي تاريخ الكنيسة السريانية الأرثوذكسية. كان البطريرك يعقوب الثالث يوصف بأنه مكتبة للألحان السريانية حيث كان يحفظ ما يقارب سبعمائة لحن كنسي من كتاب البيث كازو.
توفي البطريرك يعقوب الثالث في 26 حزيران/يونيو عام 1980م ودفن في مدينة دمشق في كنيسة مار جرجس للسريان الأرثوذكس.