Актёрская карьера началась в 1901 году: Горин-Горяйнов играл на сцене Гатчинского, Василеостровского театров. В 1904 году он окончил юридический факультет Петербургского университета и поступил в труппу М. М. Бородая в Киеве. Затем вернулся в Петербург, играл в Новом театре Л.Б. Яворской, в 1908 году был приглашён в московский Театр Корша, где служил до 1911 года.
Горин-Горяйнов блестяще исполнял разноплановые роли, играл героев самых разных возрастов: в начале 20-х годов он одновременно играет Крутицкого в спектакле «Не было ни гроша, да вдруг алтын», Фадинара в «Соломенная шляпка», Митрофана в «Недоросле», Барона и Ваську Пепла в «На дне» и кавалера Рипафратта в «Трактирщице».
В 1933 году Горин-Горяйнов проявляет себя как театральный режиссёр: совместно с Б. Сушкевичем ставит спектакль «Дон-Кихот» на Малой сцене, в 1934 совместно с В. Дудиным — спектакль «Чужой ребенок».
Помимо работы в театре Горин-Горяйнов снимался в кино. Также является автором нескольких автобиографических книг и романа «Фёдор Волков», посвящённого судьбе русского актёра Ф. Г. Волкова.