A sociedade conduziu a pesquisa na língua lituana e os seus dialetos, junto com a pesquisa antropológica, arqueológica, e histórica. Operou uma biblioteca pública, arquivos, uma sala de leitura e um museu, tendo contribuído para o cenário cultural com a publicação de manuais lituanos. A sociedade também publicou o jornal escolar Lietuvių Tauta (a Nação Lituana). Em 1911, o magistrado de cidade de Vilnius decidiu demolir o Uppercastle e usar a colina para a um reservatório de armazenamento de água pública. A Sociedade de Ciência lituana e especialmente Jonas Basanavičius iniciou protestos, tendo ganho o caso. A sociedade também actuou a favor da conservação de Lida e o Castelo de Trakai.
A sociedade posteriormente teve como sede o Palácio Vileišis. Em 1938, foi interditada por autoridades polacas, que estiveram então no controle do Vilnius. Retomou as suas actividades em 1939, depois da recuperação da cidade por parte da Lituânia. A propriedade da sociedade foi transferida para o Instituto de Lithuanistics em 1940, e depois à Academia Lituana de Ciências. A maior parte das exposições foi depois transferida para o Museu Lituano de História e Etnografia; a colecção numismática foi ao Museu de Arte Lituano.
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