Roland Bonaparte urodził się jako syn "trudnego" księcia Piotra Napoleona i prostej robotnicy paryskiej Jeanne Ruffin. W roku 1877 wstąpił do akademii wojskowej w Saint-Cyr, potem służył do chwili ogłoszenia banicji wszystkich członków byłych dynastii panujących przez władze III Republiki Francuskiej (1886) w armii francuskiej. W roku 1881 poślubił niezmiernie bogatą pannę Marie Félix-Blanc, córkę założyciela Kasyna w Monte Carlo, w roku 1882 urodziła im się jedyna córka Maria, później sławna psychoanalityczka. Matka zmarła w miesiąc po narodzinach dziewczynki.
Zabezpieczony finansowo poprzez spadek po żonie, Roland Bonaparte poświęcił się podróżom i opisywaniu spostrzeżeń zgromadzonych w różnych krajach. W Anglii badał życie uniwersyteckie, w Holandii politykę kolonialną tego kraju, w Szwecji i Norwegii interesował się antropologią mieszkańców Laponii i przemysłem rybołówczym, w Tyrolu i Szwajcariihydrografią. Pisał także prace z dziedziny historii i zgromadził wielki księgozbiór dzieł z dziedzin geografii, historii i innych nauk.
Około roku 1900 osiadł na stałe w rodzinnym Paryżu (zezwolenie na pobyt wywalczyła mu prawdopodobnie Akademia Nauk, gdyż prawo o banicji członków byłych francuskich rodów panujących zniesiono dopiero w roku 1951) i poświęcił swój majątek popieraniu różnych inicjatyw naukowo-badawczych w dziedzinie geografii i botaniki – do dyspozycji francuskiej Akademii Nauk oddał stworzony przez siebie "Fundusz Bonaparte". Z jego środków wzniesiono w Alpach i Pirenejach stacje meteorologiczne do badania lodowców, obserwatorium na Mont Blanc, stację zoologiczną w Banyuls-sur-Mer i sfinansowano ekspedycję naukową na równik. W roku 1907 wybrano go nadzwyczajnym członkiem Akademii Nauk, w 1919 prezesem Narodowego Towarzystwa Geograficznego, a w 1922 przewodniczącym Międzynarodowego Związku Geograficznego.
Olbrzymie, zgromadzone przez Rolanda herbarium (zielnik, 2,5 mln eksponatów, 100 tys. gatunków, największy prywatny zbiór na świecie) znajduje się w zbiorach Uniwersytetu w Lyonie. W testamencie zapisał duże sumy dla wzbogacenia Biblioteki Miejskiej w Ajaccio. Z jego śmiercią wygasła w linii męskiej gałąź Lucjana Bonapartego, brata Napoleona I.
Wybrane pisma Rolanda Bonapartego
Les habitants de Suriname, (1884)
Anthropologie laponne, (1886)
Le glacier d'Aletsch et le lac de Maerjelen, (1889)
Le prince Lucien Bonaparte et sa famille, (1889)
Documents de l’époque mongole des XIIIe et XIVe, (1895)