24 lutego1962 mianowany arcybiskupem Dakaru (został pierwszym rdzennym zwierzchnikiem kościoła lokalnego); sakry biskupiej udzielił mu 20 maja1962 w Dakarze arcybiskup Jean-Marie Maury, internuncjusz w Senegalu. W latach 70. Thiandoum uczestniczył w rozmowach ze swoim dawnym nauczycielem, arcybiskupem Lefebvre'em, który popadł w głośny konflikt z Watykanem, na temat pojednania; rozmowy te nie przyniosły jednak powodzenia.
W dniu 24 maja1976Paweł VI mianował go kardynałem, przydzielając tytuł prezbitera Santa Maria del Poppolo. W 1978 dwukrotnie też uczestniczył w konklawe. W czerwcu 2000 złożył rezygnację z dalszego kierowania archidiecezją, a w 2001, w związku z ukończeniem 80 lat, utracił czynne prawo wyborcze na konklawe.