Badał trylobity ordowickie z rejonu Nowego Jorku i Vermont oraz liczne stanowiska kambru w USA i Kanadzie, jednak głównym osiągnięciem Walcotta stało się odkrycie 31 sierpnia 1909 stanowiska paleontologiczne typu Konservat-Lagerstätte w Górach Skalistych na przełęczy Burgessa (Kolumbia Brytyjska, Kanada) oraz jego wieloletnia eksploracja. Z powodu nietypowości tej fauny i niezbyt zaawansowanej wówczas techniki badania skamieniałości odkrycie Walcotta nie uzyskało znacznego rozgłosu w czasie jego życia, choć było znane i doceniane przez wielu specjalistów. Dopiero w latach 80. XX w. nowe interpretacje okazów Walcotta i nowe badania doprowadziły do ogólnoświatowej sławy zarówno stanowisko w Burgess, jak i jego odkrywcę.
Nazwiskiem Walcotta nazwano szczyt w rejonie Burgess.
Wybrane publikacje
The Paleontology of the Eureka District, monografia opublikowana przez The Fauna of the Olenellus Zone
Correlation Papers on the Cambrian
Fossil Medusae, monografia opublikowana przez USGS
Cambrian Brachiopoda, monografia opublikowana przez USGS
Bibliografia
Zofia Kielan-Jaworowska (red.): Mały słownik paleontologiczny. Warszawa: Wiedza Powszechna, 1963. Brak numerów stron w książce